Dokument: Computer Simulations of Polydisperse Glassforming Liquids using Swap Monte Carlo: On the Interplay of Disorder and Fluctuations

Titel:	Computer Simulations of Polydisperse Glassforming Liquids using Swap Monte Carlo: On the Interplay of Disorder and Fluctuations
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=65607
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20240503-111125-7
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Küchler, Niklas [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 9,62 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 24.04.2024 / geändert 24.04.2024
Beitragende:	Prof. Dr. Horbach, Jürgen [Gutachter] Prof. Dr. Löwen, Hartmut [Gutachter]
Stichwörter:	molecular dynamics, Monte Carlo algorithm, hybrid algorithms, optimization, statistical mechanics, glassforming liquid, polydispersity
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	The Nobel Prize in Physics 2021 was awarded to Giorgio Parisi “for the discovery of the interplay of disorder and fluctuations in physical systems from atomic to planetary scales”. Among disordered systems are glassforming liquids, the subject of this dissertation. A glass is formed when a liquid is (super)cooled sufficiently fast below its melting temperature while crystallization is avoided. The viscosity increases drastically with decreasing temperature, such that the liquid gradually transforms into a solid material. During cooling the microscopic structure of the glassforming liquid remains disordered. Glasses and the liquids from which they are formed are ubiquitous and of huge importance to industry. They encompass the archetypal window glass but also the omnipresent plastics. Thin glass films are used in modern technological applications such as organic light-emitting diodes for TV screens, tablets and smartphones. Glassforming substances are found in every category of bond types: The glass transition is a universal phenomenon. After around 100 years of research on glasses, fundamental questions about their low-temperature regime are still open. Prominent is the quest for thermodynamic signatures associated to the kinetic glass transition, which we address in this work. Glassforming liquids are inherently difficult to study due to the drastic dynamical slowdown. Despite advances in computer technology, simulations only cover a small time window (up to ∼10−5 seconds) and thus can equilibrate glassformers only at moderately low temperatures. However, recently it was shown that models with a size-polydispersity (broad distribution of diameters) can be equilibrated at unprecedentedly low temperatures with a particle-swap algorithm which accelerates the dynamics by more than 10 orders of magnitude. Throughout this dissertation we use such a polydisperse model. We have made a critical observation about how the particle diameters are chosen: The conventional stochastic choice imposes a quenched disorder, thereby increasing fluctuations. We propose a new deterministic diameter choice and show its significantly improved statistical properties. An open question with regard to polydisperse models has been why the particle-swap algorithm is very efficient. In this work we unravel the microscopic mechanism behind the accelerated dynamics induced by swaps. Regarding the application of the swap algorithm, previous implementations were serial in nature. We propose a fully parallelized implementation, paving the way for large-scale simulations at low temperatures. The swap algorithm allows us to study the glassformer in a replica-coupling field at low temperatures, where a phenomenology reminiscent of a phase transition occurs. We challenge this popular interpretation and provide evidence that the observations are the result of a finite-size effect, caused by a growing static length scale. A recent shear study has associated brittle yielding, as characterized by sharp stress drops and shear bands, to a phase transition as well. We show that brittle yielding can only occur below the mode-coupling temperature and for appropriate shear rates. In summary, our work provides a more profound understanding of glassforming liquids at low temperatures, size-polydispersity, and the swap algorithm. Der Nobelpreis für Physik 2021 wurde Giorgio Parisi überreicht “für die Entdeckung des Zusammenspiels von Unordnung und Fluktuationen in physikalischen Systemen von atomaren zu planetaren Skalen”. Zu den ungeordneten Systemen gehören glasbildende Flüsigkeiten, die der Gegenstand dieser Dissertation sind. Ein Glas bildet sich wenn eine Flüssigkeit ohne zu kristallisieren hinreichend schnell unter ihre Schmelztemperatur gekühlt wird. Ihre Viskosität steigt dabei so drastisch an, dass die Flüssigkeit sich graduell in einen Festkörper transformiert. Während des Kühlprozesses bleibt ihre mikroskopische Struktur jedoch ungeordnet (amorph). Gläser und die Flüssigkeiten aus denen sie gebildet werden sind allgegenwertig und von großer Bedeutung für die Industrie. Sie umspannen das archetypische Fensterglas als auch die omnipräsenten Kunststoffe. Dünne Glasfilme werden in modernen technologischen Anwendungen verwendet wie organischen licht-emittierenden Dioden (OLEDs) für TV-Bildschirme, Tablets und Smartphones. Glasbildende Substanzen sind in jeder Kategorie von Bindungen zu finden: Der Glasübergang ist ein universelles Phänomen. Nach etwa 100 Jahren Grundlagenforschung über Gläser sind fundamentale Fragen über den Bereich tiefer Temperaturen noch immer ungeklärt. Vermutlich am prominentesten ist die Frage, ob der Glasübergang mit einem thermodynamischen Phasenübergang in Verbindung steht. Diese und ähnliche Fragen, die wir in dieser Arbeit angehen, sind schwer zu beantworten aufgrund der starken Verlangsamung der Dynamik. Trotz Fortschritten in der Rechenleistung von Computern decken Simulationen von Glasbildnern nur einen kleinen Zeitbereich ab, nur bis zu ∼ 10−5 Sekunden. Daher können glasbildende Flüssigkeiten nur bis zu moderaten Temperaturen im Gleichgewichtszustand gehalten werden. Vor kurzem wurde jedoch gezeigt, dass Modelle von Gläsern mit einer Größen-Polydispersität (einer breiten Verteilung von Teilchendurchmessern) bei beispiellos tiefen Temperaturen equilibriert werden können – mit einem Algorithmus, der Teilchen austauscht, und dadurch die Dynamik um mehr als 10 Größenordnungen beschleunigt. In der gesamten Dissertation nutzen wir ein solches polydisperses Modell. Wir haben eine kritische Beobachtung über die Wahl der Teilchendurchmesser gemacht: Die konventionelle stochastische Methode führt zu einer eingefrorenen Unordnung, die Fluktuationen zwischen verschiedenen Proben erhöht. Wir schlagen eine neue deterministische Wahl von Durchmessern vor und zeigen ihre signifikant verbesserten statistischen Eigenschaften. Eine offene Frage bezüglich polydisperser Modelle war, warum der Teilchenaustausch-Algorithmus so effizient ist. In unserer Arbeit decken wir den mikroskopischen Mechanismus hinter der beschleunigten Dynamik auf. Was die Anwendung des Algorithmus betrifft waren bisherige Implementierungen serieller Natur. Wir schlagen eine komplett-parallelisierte Implementierung vor, die Simulationen auf großen Skalen ermöglicht. Der Austausch-Algorithmus erlaubt uns den Glasbildner in einem Feld mit Replika-Kopplung bei tiefen Temperaturen zu untersuchen. Hier tritt eine einem Phasenübergang ähnliche Phänomenologie auf. Wir fordern diese beliebte Interpretation heraus. Wir zeigen, dass es sich bei den Beobachtungen um einen Effekt aufgrund endlicher Systemgröße handelt, der durch eine anwachsende statische Längenskala verursacht wird. Eine aktuelle Studie brachte brüchiges Nachgeben von Gläsern bei Scherung ebenfalls mit einem Phasenübergang in Verbindung. Wir zeigen, dass brüchiges Nachgeben nur unterhalb der Modenkopplungstemperatur geschieht und geeignete Scherraten erfordert. Zusammenfassend betrachtet bietet unsere Arbeit ein tieferes Verständnis von Glasbildnern bei tiefen Temperaturen, Polydispersität und den Austausch-Algorithmus.
Lizenz:	Dieses Werk ist lizenziert unter einer Creative Commons Namensnennung 4.0 International Lizenz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Theoretische Physik
Dokument erstellt am:	03.05.2024
Dateien geändert am:	03.05.2024
Promotionsantrag am:	07.02.2024
Datum der Promotion:	09.04.2024