Dokument: Molecular simulations on leaf anchor peptides and microgel carriers suitable for advanced/sustainable nutrient and herbicide delivery
| Titel: | Molecular simulations on leaf anchor peptides and microgel carriers suitable for advanced/sustainable nutrient and herbicide delivery | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=62434 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20230420-105113-3 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Englisch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Dittrich, Jonas [Autor] | |||||||
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| Beitragende: | Prof. Dr. Gohlke, Holger [Gutachter] Prof. Dr. Groth, Georg [Gutachter] | |||||||
| Stichwörter: | molecular dynamics simulations, atomistic model, leaf surface model, free energy calculations, adhesion, anchor peptides, polymer dynamics, poly(N-vinylcaprolactam), agrochemicals, okanin, plant protection technology, plant health, GreenRelease, integrated studies | |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie | |||||||
| Beschreibungen: | Die stetig wachsende Weltbevölkerung führt unweigerlich zu einem global steigenden Bedarf an Lebensmittel. Um diesen Bedarf zu decken, ist es nötig, mehreren Strategien zu folgen, von der eine die Effizienzsteigerung der Lebensmittelproduktion ist. In der modernen Agrarwirtschaft sorgen Schädlinge, besonders Unkraut, für hohe Ertragseinbußen. Der übermäßige Gebrauch von Agrochemikalien zur Schädlingsbekämpfung führt jedoch zu einer Akkumulierung dieser Stoffe im Ökosystem. Um dies zu verhindern, muss die Menge der verwendeten Chemikalien bei mindestens gleichbleibender Effizienz vermindert werden. Innerhalb des Projekts GreenRelease, werden Mikrogele, welche mit Ankerpeptiden versehen sind, entwickelt, um eine kontrollierte Freisetzung von Wirkstoffen zu erzielen und somit die benötigte Menge der genutzten Ressourcen zu reduzieren. Um diese neue Technologie optimieren zu können, ist es wesentlich, alle involvierten Mechanismen auf atomarer Ebene zu verstehen. In einem interdisziplinären Ansatz aus Simulationen und Laborexperimenten in den Gruppen von Prof. Dr. Schwaneberg und Prof. Dr. Pich wurden die wesentlichen Prozesse dieser Technologie auf atomarer Ebene untersucht.
Zuerst habe ich die Adsorption der Ankerpeptide auf epikutikulärem Blattwachs mittels molekulardynamischer Simulationen untersucht und für die Adsorption wichtige Aminosäuren identifiziert, welche anschließend experimentell validiert wurden. Das Model der Blattoberfläche ermöglicht es, die Bindestärken verschiedener Ankerpeptide zu differenzieren und schafft somit die Grundlage das rationale Design der Ankerpeptide. Zweitens haben wir die thermoreaktiven Eigenschaften des Knäuel-Globuli-Übergangs von oligomeren Poly-(N-Vinylcaprolactam) in einer Multiparameteranalyse untersucht, um eine Grundlage für die Erforschung der Mikrogele als Wirkstoffträger zu schaffen. Der Übergang wurde mittels Berechnung der freien Energie und der Erstellung von Markov Modellen näher betrachtet. Ich konnte eine Enthalpie-Entropie Kompensation als Ursache für den Übergang identifizieren. Drittens habe ich die Be- und Entladung von linearem und vernetztem Poly-(N-Vinylcaprolactam) mit Okanin, einem Inhibitor des Schülsselenzyms von C4-Pflanzen, untersucht. In den Simulationen wurde die Adsorption des Okanin untersucht und eine Fraktion an permanent gebundenem Okanin beobachtet, welches die experimentell beobachtete Beladung erklärt. Diese Arbeit schafft ermöglicht die weitere Optimierung des Mikrogels als potenzielles Trägermaterial in agrochemischen Anwendungen.The constant growth in world population is accompanied by a steadily increasing demand for food. This challenge has to be addressed in several ways. One option is increasing the efficiency of food production, as modern agriculture struggles with pests, especially weeds, reducing the yield significantly. The excessive use of agrochemicals to reduce pests, however, leads to the accumulation of agrochemicals within the ecosystem. Thus, the overall amount of used agrochemicals has to be reduced in the future, to reduce burdens on the ecosystem while simultaneously providing the same or even enhanced crop protection. Within the GreenRelease project, microgels anchored to crops or weeds using specialized peptides are being developed for a controlled release of agrochemicals while minimizing the amount applied. To improve this novel technology, understanding the mechanisms at an atomistic level at every stage is key. In an interdisciplinary approach, in which I used molecular dynamics simulations in combination with experiments done by the working groups of Prof. Dr. Schwaneberg and Prof. Dr. Pich, key mechanisms of the GreenRelease technology were elucidated. First, I investigated the adsorption of different anchor peptides to the epicuticular wax of apple leaves using molecular dynamics simulations and identified residues of major importance for the binding to the leaf wax, which were subsequently validated experimentally. Moreover, my constructed model of a leaf surface can successfully distinguish anchor peptides of different binding affinities as determined in experiments, establishing a platform for the rational peptide design. Second, in an extensive simulation study on the temperature-induced coil-to-globule transition of poly-(N-vinylcaprolactam) oligomers in a multi-parameter approach, we established a platform for analyzing microgels as potential carriers. The transition was elaborated on in detail using various methods of free energy estimation and by constructing Hidden Markov Models. Here, I could show that the collapse of the oligomers may be caused by a delicate enthalpy-entropy compensation at elevated temperatures. Third, I used linear as well as crosslinked poly-(N-vinylcaprolactam) models in simulations with varying concentrations of the C4 plant key enzyme inhibitor okanin to investigate the uptake and release into/from the microgel used as a carrier. The simulations revealed a fraction of permanently bound molecules, providing a sensible explanation of the experimentally observed loading and establishing the basis for further tailoring and improvement of the microgel. | |||||||
| Lizenz: |  Dieses Werk ist lizenziert unter einer Creative Commons Namensnennung 4.0 International Lizenz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Pharmazie » Pharmazeutische und Medizinische Chemie | |||||||
| Dokument erstellt am: | 20.04.2023 | |||||||
| Dateien geändert am: | 20.04.2023 | |||||||
| Promotionsantrag am: | 17.11.2022 | |||||||
| Datum der Promotion: | 12.04.2023 |
