Dokument: Freezing and melting in binary mixtures of superparamagnetic particles

Titel:Freezing and melting in binary mixtures of superparamagnetic particles
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URN (NBN):urn:nbn:de:hbz:061-20150325-102111-9
Kollektion:Dissertationen
Sprache:Englisch
Dokumententyp:Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:Text
Autor:M. Sc. Horn, Tobias [Autor]
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Dateien vom 23.03.2015 / geändert 23.03.2015
Beitragende:Prof. Dr. Löwen, Hartmut [Gutachter]
Prof. Dr. Horbach, Jürgen [Gutachter]
Dewey Dezimal-Klassifikation:500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:Diese Dissertationsschrift enthält eine Analyse von Gefrier- und Schmelzprozessen in zweidimensionalen,
binären Kolloidgemischen aus superparamagnetischen Teilchen. Die Untersuchung
ist in vier Teile gegliedert, die in Form von eigenständigen wissenschaftlichen
Fachartikeln vorliegen. Diese wurden nach Durchlaufen eines Peer-Review Verfahrens in
den Jahren 2013 und 2014 veröffentlicht.
Der erste Teil dieser Arbeit ist der Untersuchung des zweidimensionalen Schmelzprozesses
in der Gegenwart von topologischer Unordnung gewidmet. Diese Untersuchung basiert auf
Videomikroskopiedaten von superparamagnetischen Kolloiden und Computersimulationen
von repulsiven Dipolen. Topologische Unordnung wird durch das Haften einzelner Teilchen
an einem unterliegenden Substrat hervorgerufen, wodurch ein Arrangement von eingefrorenen
Hindernissen entsteht.
Das Auftreten des Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young (KTHNY) Szenarios wird
bestätigt und eine zwischenliegende hexatische Phase beobachtet. Während der flüssig-hexatisch
Phasenübergang kaum durch Unordnung beeinflusst wird, verschiebt sich der
hexatisch-fest Übergang mit steigender Unordnung in Richtung tieferer Temperaturen.
Dies bedingt einen deutlich verbreiterten Stabilitätsbereich der hexatischen Phase. Merkmale
eines Phasenübergangs erster Ordnung werden nicht beobachtet.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wird die Entstehung fluktuierender Orientierungscluster und
topologischer Defekte vor dem Hintergrund des KTHNY Schmelzszenarios in der Gegenwart
von Unordnung untersucht. Statistische Merkmale dieser Cluster sowie die Entstehung
von topologischen Defekten werden in Abhängigkeit der Systemtemperatur und der
Stärke der Unordnung untersucht. Somit wird der Nachweis erbracht, dass die durch Unordnung
hervorgerufene Verbreiterung der hexatischen Phase auf die Eigenschaften von
Orientierungsclustern und topologischen Defekten während des Schmelzprozesses zurückgef
ührt werden kann.
Der dritte Teil dieser Arbeit enthält einen zusammenfassenden Rückblick über die Kristallisationseffekte und den Schmelzmechanismus in Systemen mit einer eingefrorenen Teilchenspezies.
Im vierten Teil dieser Arbeit wird das Schmelzen eines äquimolaren, zweidimensionalen,
binären Modellkristalls unter Scherung analysiert. Die zwei Partikelspezies weisen eine
starke Asymmetrie hinsichtlich ihrer Wechselwirkung auf, so dass die Kristallstruktur anfangs
zwei versetzten, quadratischen Gittern entspricht, die von den beiden Spezies gebildet
werden. Die Kombination aus Scherung und thermischer Fluktuation erzeugt ein charakteristisches,
hierarchiches Bruchszenario, in dem die stärker wechselwirkenden Teilchen
zunächst thermisch abgelenkt werden und dadurch die Bewegung des eingeschlossenen,
schwächer wechselwirkenden Teilchens fort von seinem Gitterplatz begünstigen.
Dies wiederum führt zu der Entstehung beweglicher Defekte, die sich schlieÿlich verbinden und eine Kaskade von Defekten hervorrufen, durch die der Kristall zu Bruch geht. Dieser
Vorgang weist deutliche Unterschiede zum Bruch eines einkomponentigen Kristalls in der
Nähe des Schmelzpunktes auf. Diese Ergebnisse sind verifizierbar im Rahmen von Experimenten
mit superparamagnetischen kolloidalen Gemischen in einer hängenden Luft-Wasser
Grenzfläche, die einem externen magnetischen Feld ausgesetzt sind. Die Scherung kann
mithilfe von einem externen Laserfeld erzeugt werden.

This thesis contains an analysis of freezing and melting processes in two-dimensional
binary colloidal mixtures of superparamagnetic particles. The analysis is divided into
four parts, which are constituted by independent scientific journal articles. These have
been published in the years 2013 and 2014 following a peer-review process.
The first part of this work is dedicated to the study of two-dimensional melting in
the presence of quenched disorder. This study is based on video-microscopy data of
superparamagnetic colloidal particles and computer simulations of repulsive dipoles.
Quenched disorder is introduced in this approach by pinning a fraction of the particles
to an underlying substrate, by which a matrix of frozen-in obstacles is formed.
The occurrence of the Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young (KTHNY) scenario is
confirmed and an intermediate hexatic phase is observed. While the fiuid-hexatic tran-
sition remains largely unaffected by disorder, the hexatic-solid transition shifts to lower
temperatures with increasing disorder. This results in a significantly broadened stability
range of the hexatic phase. Characteristics of first order transitions are not observed.
In the second part of this work, the formation of fluctuating orientational clusters and
topological defects is studied in the context of the KTHNY-like melting scenario under
quenched disorder. Statistical properties of these clusters as well as the development of
defects are assessed as a function of system temperature and disorder strength. Thus,
evidence is provided that the disorder-induced widening of the hexatic phase can be
traced back to the distinct characteristics of clusters and defects along the melting
transitions.
The third part of this work contains a review of the crystallization effects and the melt-
ing mechanism in systems with an immobilized particle species.
In the fourth part of this work, the shear-induced melting of an equimolar two-dimensional
binary model crystal is explored. The two particle species exhibit a high interaction
asymmetry such that the initial crystal has an intersecting square sublattice of the two
constituents. The combination of shear and thermal fluctuations is found to induce a
characteristic hierarchical breaking scenario where initially, the more strongly coupled
particles are thermally distorted, paving the way for the weakly coupled particles to
escape from their cages. This in turn leads to mobile defects which may finally merge,
proliferating a cascade of defects, which triggers the final breakage of the crystal. This
scenario is in marked contrast to the breakage of one-component crystals close to melt-
ing. These results are verifiable in real-space experiments of superparamagnetic colloidal
mixtures at a pending air-water interface in an external magnetic field where the shear
can be induced by an external laser field.
Lizenz:In Copyright
Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät
Dokument erstellt am:25.03.2015
Dateien geändert am:25.03.2015
Promotionsantrag am:28.01.2015
Datum der Promotion:09.03.2015
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