| Titel: | Semiempirical Quantum Chemistry on High-Performance Heterogeneous Computers |
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=28270 |
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20140206-104645-3 |
| Kollektion: | Dissertationen |
| Sprache: | Englisch |
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation |
| Medientyp: | Text |
| Autor: | Wu, Xin [Autor]
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| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie |
| Beschreibungen: | Zwei wesentliche Aspekte semiempirischer quantenchemischer Methoden werden in dieser Dissertation behandelt: Effizienz und Genauigkeit. Erstens wurde semiempirischer Programmcode für heterogene CPU-GPU-Systeme mit hoher Rechenleistung entwickelt. Bei systematischen Testrechnungen an großen Molekülen konnten dadurch Leistungssteigerungen bis zu einer Größenordnung erzielt werden, was durch Parallelisierung des seriellen Codes auf rein CPU-basierten Systemen problem- und hardwarebedingt nicht möglich ist. Zweitens wurden Algorithmen zur lokalen und globalen Optimierung von Parametern semiempirischer Methoden von Grund auf neu implementiert. Die Effizienz der Parametrisierung konnte durch Nutzung grobkörniger Parallelität auf symmetrischen Multiprozessorsystemen gesteigert werden, wodurch eine weitergehende Erkundung der Parameterfläche ermöglicht wurde. Dies wurde demonstriert durch Reparametrisierung von OM2 und OM3 unter Einbeziehung von Dispersionskorrekturen und durch spezifische Parametrisierungen für eine enzymatische Reaktion, den durch Dihydrofolatreductase katalysierten Hydridtransfer, und für Wasserstoffbrückenbindungen und Protonentransfer in Wasser. Mit dem optimierten CPU-GPU Code konnte ein systematisches Benchmarking mit vollständiger Geometrieoptimierung für einen Satz von 28 Proteinen mit zehn verschiedenen semiempirischen quantenchemischen Methoden durchgeführt werden. Diese ausgedehnten Rechnungen deckten einige Schwächen aktueller semiempirischer Methoden auf, die in zukünftigen Arbeiten behoben werden sollen.Two essential issues of semiempirical quantum chemical methods are addressed in this dissertation: performance and accuracy. First, semiempirical program code was developed for heterogeneous high-performance CPU-GPU computing platforms. In systematic test calculations on large molecules, the overall performance could be improved by one order of magnitude, which is unattainable on CPU-only parallel computers due to intrinsic constraints of the hardware architecture. Second, both local and global optimization algorithms for the parameters of semiempirical methods were implemented from scratch. The efficiency of parameterization was increased by taking advantage of coarse-grained parallelism on symmetric multiprocessors, which enables more comprehensive explorations of parameter space. This was demonstrated by reparameterization of OM2 and OM3 using dispersion corrections and by specific parameterizations for an enzymatic reaction, the hydride transfer catalyzed by dihydrofolate reductase, and for hydrogen bonding and proton transfer in water. The optimized CPU-GPU code was used in a systematic benchmark with full geometry optimization for a set of 28 proteins using 10 different semiempirical quantum chemical methods. These extensive computations unveiled some limitations of the currently available semiempirical methods that need to be addressed in future work.
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| Lizenz: | 
Urheberrechtsschutz
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| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Theoretische Chemie und Computerchemie |
| Dokument erstellt am: | 06.02.2014 |
| Dateien geändert am: | 06.02.2014 |
| Promotionsantrag am: | 03.02.2013 |
| Datum der Promotion: | 30.01.2014 |
