Dokument: Macroscopic Order of Helical Biomolecules and Crystal Phases Induced by Patterned Substrates and by Gravity

Titel:	Macroscopic Order of Helical Biomolecules and Crystal Phases Induced by Patterned Substrates and by Gravity
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=2174
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20021219-000174-2
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Harreis, Holger M. [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 2,65 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 09.02.2007 / geändert 09.02.2007
Beitragende:	Prof. Dr. Löwen, Hartmut [Gutachter] Prof. Dr. Likos, Christos N. [Gutachter] Prof. Dr. Gompper, Gerhard [Gutachter]
Stichwörter:	Helikale Biomoleküle, DNA,Phasenübergang, Weiche Materie, Biophysik, Strukturierte Substrate,Adsorption, Sedimentation, Dendrimer, SimulationDNA, phase transition,soft matter, biophysics, adsorption, sedimentation, dendrimer,macromolecules, simulation, linear screening
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	Die vorliegende Arbeit untersucht vier verschiedene Systeme aus dem Gebiet der weichen Materie, welche in eigenständigen Kapiteln vorgestellt werden. Das erste Kapitel beschäftigt sich mit kolumnaren DNA Aggregaten. Die Wechselwirkung zwischen zwei parallelen, steifen DNA Molekülen wird mithilfe der linearen Debye-Hückel Abschirmtheorie sowohl unter Berücksichtigung als auch unter Vernachlässigung des dielektrischen Sprunges an der DNA Oberfläche diskutiert. Die Wechselwirkung hängt vom Abstand, von der azimuthalen Orientierung der DNA Moleküle, als auch von der Anzahl und Verteilung der kondensierten Gegenionen ab. Der optimale azimuthale Winkel ist eine Funktion des interaxialen Abstandes der DNA Moleküle, was zu azimuthalen Frustrationen im DNA Aggregat führt. Auf der Basis des Potentials wird die Positions- und Orientierungsordnung der kolumnaren B-DNA Aggregate mithilfe von Gittersummen und den entropischen Beiträgen der in Lösung befindlichen Gegenionen untersucht. Die Theorie sagt eine Vielzahl an verschiedenen, geordneten Gitter- und Orientierungsphasen sowie stark von der Lokalisierung der adsorbierten Gegenionen abhängige Bündelübergänge der DNA voraus. Das zweite Kapitel untersucht die Dekorationsgitter von Kolloiden auf in Streifen strukturierten Substraten als Funktion der Streifenbreite und des Streifenabstandes, als auch für verschiedene Teilchenwechselwirkungen. Durch den Wettstreit verschiedener Längenskalen bilden sich verschiedene stabile Dekorationsgitter, wie Dreiecks-, Quadrat-, rhombische, Drachen-, verscherte Honigwabengitter, Dreieckstreifen- und Dreieck-Supergitter aus. Im dritten Kapitel werden Sedimentationsdichteprofile von Sternpolymeren als Repräsentant von Systemen mit wiedereintretendem Schmelzen im Bulk-Phasendiagramm behandelt. Unterhalb einer kritischen Gravitation tritt ein, zwischen zwei flüssigen Regionen befindlicher kristal! liner Bereich auf. Eigenschaften der zwei flüssig-fest Grenzflächen in den Dichteprofilen der Monte-Carlo Simulationen sind in Übereinstimmung mit Skalengesetzen, die im Rahmen einer phänomenologischen Theorie berechnet wurden. Des weiteren treten im Falle starker Gravitation an der flüssig-gas Grenzfläche in grosser Höhe Dichteoszillationen auf, welche mit Dichtefunktionaltheorie reproduzierbar sind und in Oberflächenstreu-Experimenten nachweisbar sein sollten. Im vierten Kapitel wird am Beispiel von vierte Generation (G4) Dendrimeren die Frage untersucht, ob Dendrimere als kompakte Kolloide betrachtet werden können. Vermittels Monomer-aufgelöster Monte-Carlo Simulationen werden die Konformationen, Dichterverteilungen, Korrelationsfunktionen und der Form-Faktor dieser G4 Modell-Dendrimere berechnet. Die Analyse zeigt, dass diese Moleküle Hybride zwischen Polymer-Ketten und kompakten Kolloiden darstellen, wobei die Monomer-Fluktuationen nur auf Längenskalen der Bindungslänge korreliert, für grössere Abstände aber praktisch unkorreliert sind. Wir diskutieren die gewonnenen Erkenntnisse im Hinblick auf die Möglichkeit, Dendrimere als `weiche\\\' Kolloide zu betrachten als auch hinsichtlich der Inversion von Kleinwinkel-Neutronenstreungs Dichteprofilen. In this thesis we present recent results obtained for four different soft condensed matter systems, each of which is discussed in a self-contained chapter. In the first chapter columnar DNA assemblies are investigated. The interaction between two stiff parallel DNA molecules is discussed using linear Debye-Hückel screening theory with and without including the dielectric jump at the DNA surface, taking into account the helical symmetry of DNA. The interaction depends on the interaxial separation of two DNA molecules, their azimuthal orientation, as well as on the amount and distribution of counterions adsorbed on the DNA surface. The optimal azimuthal angle is a function of the interaxial separation, which leads to azimuthal frustrations in an aggregate. On the basis of the pair potential, the positional and orientational order in columnar B-DNA assemblies in solution is investigated. Phase diagrams are calculated using lattice sums supplemented with the entropic contributions of the counterions in solution. A variety of positionally and azimuthally ordered phases and bundling transitions, strongly depending on the counterion adsorption patterns, is predicted. In the second chapter the equilibrium structure of colloidal particles adsorbed on stripe-patterned substrates is calculated as a function of the stripe width and separation as well as for different interparticle interactions. Due to a competition of length scales, a wealth of stable decoration lattices occurs such as triangular, quadratic, rhombic, kite-like and sheared honeycomb lattices, triangular slices as well as triangle superlattices. This is of relevance for constructing templates that enforce crystal growth of unusual solid structures. The third chapter is devoted to sedimentation density profiles of star polymer solutions as example of colloidal systems in sedimentation equilibrium which exhibit reentrant melting in their bulk phase diagram. Phase transitions between a fluid and a fluid with an interc! alated solid are observed below a critical gravitational strength. Characteristics of the two fluid-solid interfaces in the density profiles occurring in Monte Carlo (MC) simulations are in agreement with scaling laws put forth in the framework of a phenomenological theory. Furthermore we detect density oscillations at the fluid-gas interface at high altitudes for high gravitational fields, which are verified with density functional theory and should be observable in surface scattering experiments. The fourth chapter presents work on the question whether dendrimers can be viewed as compact colloids. The specific system considered are dendrimers of fourth generation} (G4). By employing monomer-resolved MC simulations, the conformations, density distributions, correlation functions and the form factor of G4 model dendrimers are analyzed. We find that these objects are hybrids between polymer chains and compact colloids, with the fluctuations of the monomers correlated at length scales of the order of the bond length but practically uncorrelated for lengths exceeding this scale. We discuss the implications of this finding on the possibility of regarding dendrimers as `soft colloids\\\', on the detection of these fluctuations in scattering experiments and on the inversion of intensity profiles obtained in small-angle neutron scattering (SANS) measurements.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik
Dokument erstellt am:	19.12.2002
Dateien geändert am:	12.02.2007
Promotionsantrag am:	19.12.2002
Datum der Promotion:	19.12.2002