Dokument: High-resolution vibrational spectroscopy of cold molecular hydrogen ions

Titel:	High-resolution vibrational spectroscopy of cold molecular hydrogen ions
Weiterer Titel:	Hochauflösende Schwingungsspektroskopie kalter Wasserstoff-Molekülionen
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=21365
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20120503-114939-1
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Dr. Bressel, Ulf [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 10,94 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 30.04.2012 / geändert 02.05.2012
Beitragende:	Prof. Dr. Schiller, Stephan [Betreuer/Doktorvater] Prof. Dr. Schierbaum, Klaus [Gutachter]
Stichwörter:	cold ions, vibrational spectroscopy, Schwingungsspektroskopie
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	This work presents various new results and applications in the field of cold trapped molecular ions (10-15 mK). Within the framework of the thesis, research has been concentrated on the molecular hydrogen ion HD+. This molecular ion, containing only two nuclei and one electron, represents the most simple, stable molecule with an electric dipole-allowed ro-vibronic spectrum, making it an important benchmark system. The development of a novel, and in its way unique, continuous-wave 5 µm spectrometer laser source, and its application in high-resolution spectroscopy of the ro-vibrational fundamental transitions in the molecular hydrogen ion HD+, are the focus of this thesis. In order to address the fundamental transition in cold trapped HD+ ions, a 5.115 µm spectrometer source had to be developed. It is based on difference-frequency generation of two mid-IR laser sources at 1064 nm and 1344 nm, respectively, in a periodically poled lithium niobate crystal (MgO:PPLN). Although strong absorption of the 5 µm radiation occurs in the crystal, a maximum output power of 105 µW could still be achieved. The longest generated wavelength was 5.48 µm, substantially longer than the previous limit of 4.57 µm achieved elsewhere. The 1344 nm laser source is a home-built quantum dot external cavity diode laser (QD-ECDL) in Littrow configuration with a free-running line width of 5 MHz. It is frequency-stabilized to a GPS-referenced femtosecond Ti:sapphire frequency comb, whereas the 1064 nm laser is stabilized to a Doppler-free resonance in molecular iodine, yielding a narrow linewidth (about 720 kHz) laser wave at 5.1 µm. Being much smaller than the Doppler-width of about 3 MHz of a typical (hyperfine-) transition in cold HD+, the source is well suitable for high resolution spectroscopy. Both laser frequencies are simultaneously measured with the frequency comb and the difference frequency at 5.1 µm is calculated with a computer. With the help of an intensity modulator at 1344 nm, the spectrometer is in addition relatively fast frequency-tunable to any desired frequency within a range of 460 MHz around a set centre frequency. This feature enables to precisely change the laser frequency at 5.1 µm with a rate of about 35 MHz/s, representing a crucial ability for the successful demonstration of hyperfine pumping into a goal state. Tuning the spectrometer to the unperturbed transition frequency of the fundamental transition , it was possible to demonstrate for the first time, the addressing of single quantum levels (with still magnetic sub-state degeneracy) in a molecular ion. Moreover, even single quantum states (using nondegenerate states) could be addressed. Furthermore, we resolved, for the first time, the hyperfine structure of two low-lying ro-vibrational states in HD+. Precise measurements of the level spacings, as well as the absolute frequency of the vibrational transitions were performed. The achieved frequency resolution is, to our knowledge, better than any previous measurement on any molecular ion. The technique demonstrated here shows that spectroscopy on sympathetically cooled molecular ions can lead to higher resolution than established techniques, e.g. the ion beam method. On the molecular physics side, the main result of this work is the most precise test of ab initio theory of any molecule so far. In dieser Arbeit werden verschiedene neuartige Ergebnisse und Anwendungen aus dem Gebiet der kalten gefangenen Molekülionen (10-15 mK) vorgestellt. Die Forschung konzentrierte sich dabei auf das Wasserstoff-Molekülion HD+. Dieses besteht nur aus zwei Kernen und einem Elektron und repräsentiert das einfachste stabile Molekül mit einem elektrisch dipol-erlaubten Rotations-Schwingungsspektrum, welches es zu einem wichtigen Modellsystem macht. Die Entwicklung einer neuartigen, in ihrer Art einzigartigen, 5 µm Dauerstrich-Laserspektroskopie-Quelle und ihre Anwendung in hochauflösenden Spektroskopie-Messungen der fundamentalen Rotations- und Schwingungs-Übergänge im Wasserstoff-Molekülion HD+, stellen den Schwerpunkt dieser Arbeit dar. Zur Anregung des fundamentalen Übergangs im kalten gefangenen Molekülion HD+ war die Entwicklung einer 5,115 µm Spektroskopie-Quelle notwendig. Sie basiert auf der Differenzfrequenz-Erzeugung aus zwei Laserquellen im mittleren IR-Bereich bei 1064 nm und 1344 nm in einem periodisch gepolten Lithium-Niobat-Kristall (MgO:PPLN), in dem die Strahlung entsteht. Obwohl Absorption der 5 µm Strahlung im Kristall auftritt, konnte eine maximale Ausgangsleistung von 105 µW erzielt werden. Im Vergleich zu der bisher veröffentlichten oberen Grenze bei 4,57 µm stellt unser Ergebnis von 5,48 µm eine deutliche Erweiterung der oberen Wellenlängenbegrenzung in den Spektralbereich starker Absorption dar. Die 1344 nm Laserquelle ist ein Eigenbau eines „quantum dot external cavity“ Diodenlasers (QD-ECDL) in Littrow-Anordnung mit einer freien Linienbreite von 5 MHz. Diese Quelle ist in seiner Frequenz auf einen GPS referenzierten femto-Sekunden Ti:Saphir Frequenzkamm stabilisiert. Hingegen ist der 1064 nm Laser auf eine Doppler-freie Resonanz in molekularem Iod stabilisiert. Durch diese Maßnahmen wird eine schmale Linienbreite (ca. 720 kHz) der 5,1 µm Laserstrahlung erzielt. Aufgrund der deutlich geringeren Linienbreite dieser Quelle gegenüber der Dopplerbreite eines typischen (Hyperfein-) Übergangs in kaltem HD+ von ungefähr 3 MHz, ist die Quelle gut geeignet für die Anwendung in der hochauflösenden Spektroskopie. Beide Laserfrequenzen werden gleichzeitig mit dem Frequenzkamm gemessen, die resultierende Differenzfrequenz bei 5,1 µm wird mit einem Computer errechnet. Durch den Einbau eines Intensitätsmodulators bei 1344 nm kann das Spektrometer zusätzlich relativ schnell zu jeder Zielfrequenz innerhalb eines Bereichs von 460 MHz um eine vorgegebene Referenzfrequenz verfahren werden. Diese Eigenschaft ermöglicht eine präzise Frequenzänderung bei 5,1 µm mit einer Rate von ca. 35 MHz/s, eine entscheidende Eigenschaft für die erfolgreiche Demonstration des „Hyperfein-Pumpens“ in einen Zielzustand. Durch die Verstimmung des Spektrometers auf die ungestörte Übergangsfrequenz des fundamentalen Übergangs konnte zum ersten Mal die Anregung eines einzelnen Quantenzustands (noch mit magnetischer Entartung der Unterzustände) demonstriert werden. Zudem konnten Quantenzustände (durch Verwendung nicht entarteter Zustände) adressiert werden. Darüber hinaus haben wir die Anwendung dieser neu erreichten „Auflösung eines Quantenzustands“ durch die erstmalige Auflösung der Hyperfeinstruktur von zwei der energetisch niedrigsten Zustände in HD+ darstellen können. Präzise Vermessungen der Abstände zwischen den Zuständen sowie der Absolutfrequenz der Schwingungsübergänge konnten erstmalig demonstriert werden. Die erreichte Frequenzauflösung ist unserer Kenntnis nach bisher besser als die Auflösung vorangegangener Messungen an allen anderen Molekülionen zuvor. Diese neue Technik verdeutlicht, dass sympathisch gekühlte Molekülionen zu höheren Auflösungen in der Spektroskopie gegenüber bisher etablierten Techniken, z. B. der eleganten Ionenstrahl-Methode, führen können. Das wichtigste Resultat dieser Arbeit im Bereich der Molekülphysik ist der, unserer Kenntnis nach, genaueste Test der ab initio-Theorie eines Moleküls überhaupt.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät
Dokument erstellt am:	03.05.2012
Dateien geändert am:	03.05.2012
Promotionsantrag am:	16.12.2011
Datum der Promotion:	25.01.2012