Dokument: Structure and Dynamics of Binary Soft-Colloid mixtures

Titel:	Structure and Dynamics of Binary Soft-Colloid mixtures
Weiterer Titel:	Struktur und Dynamik binärer Mischungen weicher Kolloiden
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=18392
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20110606-104728-9
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Camargo Chaparro, Manuel Alfonso [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 3,11 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 05.06.2011 / geändert 05.06.2011
Beitragende:	Prof. Dr. Likos, Christos N. [Gutachter] Prof. Dr. Jan K. G. Dhont [Gutachter] Prof. Dr. Dimitris Vlassopoulos [Gutachter]
Stichwörter:	Soft matter, binary mixtures, phase behavior
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	In this thesis, we examine the structure and the phase behavior of binary mixtures of soft-colloids in equilibrium. By employing coarse-grained models, we systematically study the properties of soft mixtures and contrast them with those of “hard” colloids. The work is divided in two sections, each considering a particular system. The first part is devoted to the study of the effects of the addition of small linear (chain) polymer to star polymer suspensions. We commence with a coarse-graining approach that allows us to reduce the system complexity and to describe it by means of effective interactions between the central monomer. Thereafter, in a full two-component integral-equation approach we describe the demixing transition in the fluid phase of star/linear polymer mixtures for low and intermediate functionalities and several chain-to-star size ratios. In order to compare the one- and the two-component descriptions, we resort to the depletion interaction. For both hard sphere mixtures and colloid/non-adsorbing polymer mixtures the range of the depletion interaction increases with the size ratio. For the considered system, the range of the depletion potential is insensitive to the size of the depletant polymer. We discuss the physical origin of this and associated effects, as well as a mapping of the mixtures onto a one-component system. Finally, we offer a robust comparison to experimental results, showing the accuracy of the coarse-graining procedure for developing effective interactions between star-like micelles and polymer chains, in a wide range of concentrated mixtures. Without any adjustable parameter we find quantitative agreement between experiments and theory for the influence of the added chains on the inter-micelle structure and on the phase behavior. In the second part, we focus on the so-called GEM particles, representing, e.g., amphiphilic dendrimers or ring polymers in solution. We apply density functional theory to study the interfacial and wetting properties of a phase-separating binary fluid within the mean-field approximation. The studied system can lead to firstorder wetting transition which is characterized by a layering-like behavior due to the clustering properties of GEM particles. Finally, we describe the dynamic behavior of the crystal phase of GEM mixtures by means of extensive molecular dynamics simulations. In particular, we investigate the effect of the addition of non-clustering particles on the dynamic scenario of one-component cluster crystals. In der vorliegenden Dissertation untersuchen wir die Struktur und das Phasenverhalten binärer Mischungen weicher Kolloide im Gleichgewicht. Mittels "coarse-grained" Modellen untersuchen wir systematisch die Eigenschaften weicher Mischungen und stellen sie denen harter Kolloide gegenüber. Die Arbeit ist in zwei Abschnitte unterteilt, wobei jeder ein besonderes Modell in Betracht zieht. Der erste Teil ist der Untersuchung der Auswirkung gewidmet, welche durch Hinzufügung von linearen Polymerketten zu Sternpolymer Suspensionen hervorgerufen wird. Wir beginnen mit einem "coarse-graining" Ansatz der uns erlaubt, die Komplexität des Systems zu reduzieren und es mittels effektiver wechselwirkungen zwischen den Zentralmonomeren zu beschreiben. Anschließend beschreiben wir mit Hilfe eines vollständigen zweikomponentigen Integralgleichungsansatzes den Entmischungsübergang in der fluiden Phase von Stern/Ketten-Polymermischungen für niedrige und mittelgroße Funktionalitäten, sowie für verschiedene Größenverhältnisse zwischen Ketten und Sternen. Um die ein- und zweikomponentigen Beschreibungen zu vergleichen, greifen wir auf die Depletionswechselwirkung zurück. Sowohl für Harte-Kugel-Mischungen als auch für Mischungen von Kolloiden und nicht-adsorbierenden Polymeren nimmt die Reichweite der Depletionswechselwirkung mit zunehmendem Größenverhältnis zu. Für das betrachtete System ist die Reichweite des Depletionspotentials unabhängig von der Größe der Ketten. Wir erörtern den physikalischen Ursprung dieses und der damit verbundenen Effekte sowie die Übertragung der Mischungen auf einkomponentige Systeme. Anschließend zeigen wir mittels gewissenhaftem Vergleich zu experimentellen Ergebnissen die Genauigkeit des "coarse-graining"-Verfahrens fúr die Herleitung effektiver wechselwirkungen zwischen sternähnlichen Mizellen und Polymerketten über einen großen Bereich konzentrierter Mischungen. Ohne jegliche anpassbare Parameter finden wir quantitative Übereinstimmung zwischen Experiment und Theorie für den Einfluss hinzugefügter Ketten auf die intermizellare Struktur und auf das Phasenverhalten. Im zweiten Teil legen wir den Schwerpunkt auf die sog. GEM-Teilchen, durch welche z.B. amphiphile Dendrimere oder Ringpolymere in Lösung repräsentiert werden können. Wir verwenden Dichtefunktionaltheorie, um die Grenzflächen- und Benetzungseigenschaften eines phasentrennenden binären Fluids mittels der "Mean-field"-Näherung zu untersuchen. Die untersuchten Systeme können zu einem Benetzungsübergang erster Ordnung führen, welcher sich, aufgrund der Clustereigenschaften der GEM-Teilchen, durch ein der Schichtung ähnliches Verhalten kennzeichnet. Abschließend beschreiben wir das Phasenverhalten der kristallinen Phase der GEM-Mischungen mittels umfangreicher Molekulardynamik-Simulationen. Insbesondere untersuchen wir den Effekt, den das Zufügen von nicht-clusternden Teilchen auf das dynamische Szenario einkomponentiger Clusterkristalle hat.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Theoretische Physik
Dokument erstellt am:	06.06.2011
Dateien geändert am:	06.06.2011
Promotionsantrag am:	11.03.2011
Datum der Promotion:	26.05.2011