Dokument: Neue wasserlösliche Rhodium-, Palladium- und Platin-Nanocluster: Synthese, Steuerung der Partikelgröße und der katalytischen Eigenschaften

Titel:	Neue wasserlösliche Rhodium-, Palladium- und Platin-Nanocluster: Synthese, Steuerung der Partikelgröße und der katalytischen Eigenschaften
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=9859
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20081215-084259-7
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Dr. Glöckler, Julija [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 14,84 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 10.12.2008 / geändert 11.12.2008
Beitragende:	Prof. Dr. Kläui, Wolfgang [Gutachter] Prof. Dr. Ganter, Christian [Gutachter]
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Beschreibung:	Im Rahmen der Arbeit wurden neue monodispersive, ausgezeichnet wasserlösliche Rh-, Pd- und Pt-Nanocluster dargestellt und deren katalytische Eigenschaften untersucht. Die Cluster wurden ausgehend sowohl von wasserlöslichen Rh-, Pd- und Pt-Komplexen, als auch in situ von unterschiedlichen Rh-, Pd- und Pt-Ausgangsverbindungen in Gegenwart von 2-Diphenylphosphanoethyldinatriumphos- phonat (5) (DPPEP) bzw. seiner oxidierten Form 6 (O=DPPEP) durch Reduktion mit Wasserstoffgas erzeugt. Es entstanden Metall-Cluster, die in Substanz isoliert und ohne zu koagulieren wieder in Wasser gelöst werden können. Alle Cluster sind luftstabil, kristallin und weisen annähend Kugelform auf mit sehr enger Größenverteilung. Die besonders hohe Stabilität der Clusterlösungen beruht auf der elektrostatischen Abstoßung durch die Ligandenhülle mit den zweifach negativ geladenen Phosphonatgruppen. Die mittleren Clustergrößen können durch verschiedene Reaktionsparameter wie Wasserstoffdruck, Ligandkonzentrationen, Lösemittel sowie der Art der Ausgangsverbindungen von 1,5 bis 6,2 nm variiert werden. Die Untersuchung der Rh-Cluster mittels Photoelektronenspektroskopie zeigt erstmals eindrucksvoll den Einfluss der Clustergröße und des Liganden auf die Lage des Rhodium 3d5/2 Signales. Im Mittelpunkt dieser Arbeit stehen Studien zur Zweiphasenkatalyse mit Rh-, Pd- und Pt-Clustern. Neuartige katalytische Eigenschaften konnten durch Hydrier- und Hydroformylierungsversuche demonstriert werden. Bei Hydrierversuchen an 1-Hexen in Wasser wurde eine sehr hohe Aktivität festgestellt. Im Vergleich mit kommerziellen, auf Aktivkohle adsorbierten (Rh, Pd, und Pt) Katalysatoren zeichnen sich die im Rahmen dieser Arbeit hergestellten Rh-, Pd- und Pt-Cluster durch eine viel größere Aktivität aus. Bei allen Clustern steigen die Umsatzfrequenzen (TOF) mit steigendem Anteil an aktiven Oberflächenatomen bzw. mit abnehmender Partikelgröße im Bereich von 1,5 bis etwa 6,2 nm an. Des Weiteren wurden die synthetisierten Cluster im Rahmen einer Zusammenarbeit mit dem „Laboratory of Applied Catalysis for Sustainability“, (Sydney, Australien), auf Kieselerdematerial (TUD-1) erfolgreich adsorbiert und diese TUD-1-Träger auf ihre katalytische Aktivität getestet.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät
Dokument erstellt am:	12.12.2008
Dateien geändert am:	11.12.2008
Promotionsantrag am:	14.12.2007
Datum der Promotion:	24.01.2008