Dokument: Entdeckung von Reaktionsmechanismen in porösen Materialien mittels periodischer Nanoreaktor‐Molekulardynamik

Titel:	Entdeckung von Reaktionsmechanismen in porösen Materialien mittels periodischer Nanoreaktor‐Molekulardynamik
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=73002
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20260421-131026-2
Kollektion:	Publikationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Texte » Artikel, Aufsatz
Medientyp:	Text
Autoren:	Deißenbeck, Daniel [Autor] Meier, Patrick [Autor] Kopp, Wassja [Autor] Meisner, Jan [Autor] Debellis, Anthony D. [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 3,16 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 21.04.2026 / geändert 21.04.2026
Stichwörter:	Periodische Randbedingungen , Ab initio Berechnungen , Molekulardynamik , Selektive katalytische Reduktion
Beschreibung:	Katalytische Prozesse zu verstehen ist unverzichtbar, um energieeffiziente molekulare Umwandlungen voranzubringen. Der heterogenen Katalyse kommt porösen Matrialien wie Zeolithen aufgrund ihrer strukturellen Komplexität und großen Oberfläche eine zentrale Rolle zu. Wir stellen in diesem Artikel einen periodischen ab initio- Nanoreaktor-Molekulardynamikansatz (NMD) vor, um das Reaktionsnetzwerk der selektiven katalytischen Reduktion (SCR) von NO über kupferausgetauschten Chabasit zu untersuchen. Diese Methode ermöglicht die autonome Entdeckung sowohl bekannter als auch bisher nicht beschriebener Reaktionspfade, darunter ein wasserkatalysierter Tautomerisierungsmechanismus, der die Bildung von N 2 erleichtert, sowie einen neuen radikalischen Weg zu N 2 O. Darüber hinaus erfassen die NMD-Simulationen auch die Reaktivität der Brønsted-Säurestellen des Zeolithgerüsts. Mithilfe automatisierter Reaktionserkennung haben wir ein umfassendes Reaktionsnetzwerk erstellt, das die Bildung sowohl gewünschter Produkte als auch unerwünschter Nebenprodukte aufklärt. Die Berechnung der Reaktionsbarrieren, einschließlich Freier-Energie- Korrekturen durch das Phononenspektrums, ermöglicht quantitative Aussagen über die entdeckten Reaktionen. Die Ergebnisse dieser Arbeit liefern Einblicke in die Nebenreaktionen der SCR und demonstrieren darüber hinaus die Vielseitigkeit von NMD für die agnostische Reaktionsentdeckung in komplexen Systemen wie der heterogenen Katalyse.
Rechtliche Vermerke:	Originalveröffentlichung: Deißenbeck, D., Meier, P., Kopp, W., Debellis, A. D., & Meisner, J. (2026). Entdeckung von Reaktionsmechanismen in porösen Materialien mittels periodischer Nanoreaktor‐Molekulardynamik. Angewandte Chemie, 138(6), Article e14074. https://doi.org/10.1002/ange.202514074
Lizenz:	Dieses Werk ist lizenziert unter einer Creative Commons Namensnennung 4.0 International Lizenz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät
Dokument erstellt am:	21.04.2026
Dateien geändert am:	21.04.2026