Dokument: Mixed Metal-Based Materials for Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction in Aqueous Alkaline Media
| Titel: | Mixed Metal-Based Materials for Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction in Aqueous Alkaline Media | |||||||
| Weiterer Titel: | Materialien auf Basis von Mischmetallen für elektrokatalytische Sauerstoffentwicklungsreaktionen in wässrig-alkalischen Medien | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=64263 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20231204-131610-2 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Englisch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Abdpour, Soheil [Autor] | |||||||
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| Beitragende: | Prof. Dr. Janiak, Christoph [Gutachter] Prof. Dr. Ganter, Christian [Gutachter] | |||||||
| Stichwörter: | Electrocatalysis, Oxygen evolution reaction | |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie | |||||||
| Beschreibungen: | Diese Doktorarbeit erforschte fortschrittliche elektrokatalytische Materialien für die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER), eine wichtige Komponente erneuerbarer Energietechnologien. Die Forschung unterteilt sich in zwei verschiedene Bereiche, die wertvolle Einblicke in die Entwicklung effizienter und nachhaltiger OER-Katalysatoren bieten.
Im ersten Teil wurde die Synthese von eisenhaltigen Nickel-Kobalt-Sulfiden, Seleniden und Sulfoseleniden durch einen einfachen zweistufigen Hydrothermieprozess untersucht. Diese Materialien wurden als Elektrokatalysatoren für die OER in einer alkalischen Lösung verwendet. Die Schlüsselrolle von Eisen bei der Verbesserung der elektrokatalytischen Leistung von Nickel-Kobalt-basierten Elektrokatalysatoren wurde in der Studie betont, in der alle eisenhaltigen Nickel-Kobalt-Sulfide, Selenide und Sulfoselenide eine verbesserte OER-Leistung im Vergleich zu eisenfreien Proben zeigten. Die folgende OER-Leistung wurde für eisenhaltige Nickel-Kobalt-Sulfid-, und Selenidproben beobachtet: Fe0,1Ni1,4Co2,9(S0,87O0,13)4, (318 mV bei 50 mA cm–2); Fe0,2Ni1,5Co2,8(S0,9O0,1)4, (310 mV bei 50 mA cm–2); Fe0,3Ni1,2Co2,5(S0,9O0,1)4, (294 mV bei 50 mA cm–2); Fe0,6Ni1,2Co2,5(S0,83O0,17)4, (294 mV bei 50 mA cm–2); Fe0,4Ni0,7Co1,6(Se0,81O0,19)4, (306 mV bei 50 mA cm–2), zeigten eine überlegene OER-Leistung im Vergleich zu eisenfreien Gegenstücken, Ni1,0Co2,1(S0,9O0,1)4, (346 mV bei 50 mA cm–2) und Ni0,7Co1,4(Se0,85O0,15)4, (355 mV bei 50 mA cm–2). Bemerkenswerterweise wurde eine außergewöhnliche OER-Leistung von trimetallischen Eisen-, Nickel- und Kobalt-Sulfoselenidproben mit geringen Überpotenzialen und herausragender Stabilität demonstriert. Das eisenhaltige Nickel-Kobalt-Sulfoselenid, Fe0,5Ni1,0Co2,0(S0,57Se0,25O0,18)4, stach mit einem Überpotenzial von 277 mV hervor und übertraf die RuO2 Benchmarkelektrode ,299 mV, bei 50 mA cm–2. Darüber hinaus wurde durch Fe0,5Ni1,0Co2,0(S0,57Se0,25O0,18)4 eine bemerkenswerte Stabilität gezeigt, mit nur einer minimalen Erhöhung des Überpotenzials von 277 mV auf 279 mV bei 50 mA cm–2 nach einem 20-stündigen Chronopotentiometrie-Test. Im zweiten Teil wurden gemischte Nickel-Eisen-Metallorganische Gerüst Verbindungen (MOF), speziell bimetallische CPM-37(Ni,Fe) mit variierendem Eisengehalt, erstmals als Vorstufen für Elektrodenmaterialien in der OER synthetisiert. Die bimetallischen CPM-37(Ni,Fe)-Proben zeigten beachtliche spezifische Oberflächen (BET), mit Werten von 2039, 1955 und 2378 m2 g–1 für CPM-37(Ni2Fe), CPM-37(NiFe) und CPM-37(NiFe2). Im Gegensatz dazu wiesen die monometallischen Pendants, CPM-37(Ni) und CPM-37(Fe), deutlich geringere Oberflächenbereiche von 87 bzw. 368 m2 g–1 auf. Die aus den bimetallischen CPM-37(Ni,Fe)-Proben abgeleiteten gemischten Nickel- und Eisenhydroxide/-oxide zeigten während der OER eine überlegene Leistung, wobei CPM-37(Ni2Fe) (Ni/Fe ~ 2) als herausragender Katalysator hervortrat. Es wurde ein geringes Überpotenzial von 290 mV bei 50 mA cm–2 gezeigt, zusammen mit einem niedrigen Tafel-Slope von 39 mV dec–1 und guter elektrochemischer Leistungsstabilität (eine Erhöhung des Überpotenzials von 290 auf 304 mV bei 50 mA cm–2 nach 20 Stunden Chronopotentiometrie), was die RuO2 Benchmark-Elektrode übertraf (deren Überpotenzial nach 20 Stunden Chronopotentiometrie von 300 auf 386 mV anstieg).This PhD thesis explored advanced electrocatalytic materials for the oxygen evolution reaction (OER), a vital component of renewable energy technologies. The research was conducted in two distinct parts, each offering valuable insights into developing efficient and sustainable OER catalysts. In the first part, the synthesis of iron-containing nickel-cobalt sulfides, selenides, and sulfoselenide was investigated via a straightforward two-step hydrothermal process. These materials were used as electrocatalysts for the OER in an alkaline solution. The pivotal role of iron in enhancing the electrocatalytic performance of nickel-cobalt- based electrocatalysts was underscored by the study, where all iron-containing nickel-cobalt sulfides, selenide, and sulfoselenide showed enhanced OER performance compared to iron-free samples. The following OER performance was observed for iron-containing nickel-cobalt sulfide and selenide samples: Fe0.1Ni1.4Co2.9(S0.87O0.13)4, (318 mV at 50 mA cm–2); Fe0.2Ni1.5Co2.8(S0.9O0.1)4, (310 mV at 50 mA cm–2); Fe0.3Ni1.2Co2.5(S0.9O0.1)4, (294 mV at 50 mA cm–2); Fe0.6Ni1.2Co2.5(S0.83O0.17)4, (294 mV at 50 mA cm–2); Fe0.4Ni0.7Co1.6(Se0.81O0.19)4, (306 mV at 50 mA cm–2) exhibit superior OER performance compared to iron-free counterparts, Ni1.0Co2.1(S0.9O0.1)4, (346 mV at 50 mA cm–2) and Ni0.7Co1.4(Se0.85O0.15)4, (355 mV at 50 mA cm–2). Notably, exceptional OER performance was demonstrated by trimetallic iron, nickel, and cobalt sulfoselenide sample, with low overpotentials and outstanding stability. The iron-containing nickel cobalt sulfoselenide, Fe0.5Ni1.0Co2.0(S0.57Se0.25O0.18)4, was found to stand out with an overpotential of 277 mV, surpassing benchmark RuO2 electrodes, 299 mV, at 50 mA cm–2. Moreover, remarkable stability was exhibited by Fe0.5Ni1.0Co2.0(S0.57Se0.25O0.18)4, with only a minimal increase in overpotential from 277 mV to 279 mV at 50 mA cm–2 after a 20 h chronopotentiometry test. In the second part, mixed metal nickel-iron metal-organic framework (MOF), specifically bimetallic CPM-37(Ni,Fe) with varying iron content, were synthesized for the first time as precursors for electrode materials in OER. Noteworthy high specific surface areas (BET) were exhibited by the bimetallic CPM-37(Ni,Fe) samples, with values of 2039, 1955, and 2378 m2 g–1 for CPM-37(Ni2Fe), CPM-37(NiFe), and CPM-37(NiFe2), respectively. Conversely, the monometallic counterparts, CPM-37(Ni) and CPM-37(Fe), were characterized by markedly lower surface areas, 87 and 368 m2 g–1, respectively. The mixed-phase nickel and iron hydroxide/oxides derived from bimetallic CPM-37(Ni,Fe) samples during OER showed superior performance, with CPM-37(Ni2Fe) (Ni/Fe ~ 2) emerging as the standout catalyst. A small overpotential of 290 mV at 50 mA cm–2 was exhibited, along with a low Tafel slope of 39 mV dec–1 and good electrochemical performance stability (an overpotential increase from 290 to 304 mV at 50 mA cm–2 after 20 h chronopotentiometry), outperforming the benchmark RuO2 electrode (which experienced an overpotential increase from 300 to 386 mV after 20 h chronopotentiometry). | |||||||
| Lizenz: |  Dieses Werk ist lizenziert unter einer Creative Commons Namensnennung 4.0 International Lizenz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Anorganische Chemie und Strukturchemie | |||||||
| Dokument erstellt am: | 04.12.2023 | |||||||
| Dateien geändert am: | 04.12.2023 | |||||||
| Datum der Promotion: | 24.11.2023 |
