Dokument: Durch Ionische Flüssigkeiten unterstützte Synthese, Charakterisierung und Katalyse von Platin-Nanopartikeln
| Titel: | Durch Ionische Flüssigkeiten unterstützte Synthese, Charakterisierung und Katalyse von Platin-Nanopartikeln | |||||||
| Weiterer Titel: | Ionic liquid assisted synthesis, characterization and catalysis of platinum nanoparticles | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=62224 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20230314-124151-9 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Deutsch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Woitassek, Dennis [Autor] | |||||||
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| Beitragende: | Prof. Dr. Janiak, Christoph [Gutachter] Prof. Dr. Ganter, Christian [Gutachter] | |||||||
| Stichwörter: | Nanopartikel; Ionische Flüssigkeiten; Hydrosilylierung; Elektrochemie | |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie | |||||||
| Beschreibungen: | Nanopartikel (NP) sind aufgrund ihrer besonderen Eigenschaften für heterogene Katalysen sowie elektrochemische Prozesse von großer Bedeutung. Aufgrund ihrer Instabilität neigen NP zur Agglomeration, welche mittels Stabilisatoren, wie zum Beispiel (z. B.) ionischer Flüssigkeiten (ILs) oder der Fixierung von NP auf Trägermaterialien, unterbunden werden kann. Viele industrielle Prozesse sind auf kostspieliges Platin (Pt) zwangsläufig angewiesen. Um diese Prozesse kosteneffizienter zu gestalten wurden im Rahmen dieser Dissertation mittels Mikrowellen (MW)-Synthesen Pt-NP sowie Pt-Nanostrukturen (NS) in ILs sowie mit kohlenstoffhaltigen Additiven hergestellt und untersucht. Die Ergebnisse dieser Dissertation wurden in drei Publikationen wissenschaftlicher Fachjournale veröffentlicht.
In zwei Veröffentlichungen wurden Pt-NP in verschiedenen „tuneable aryl alkyl ionic liquids“ (TAAILs) synthetisiert. Generell wurden NP mit einer Größe von 2 – 6 nm erhalten, welche größere Agglomerate bildeten. Je nach Projekt wurden für bestimmte Proben jeweils reduziertes Graphitoxid (rGO) und Ethylenglykol (EG) genutzt, um die Stabilisierung der Pt-NP positiv zu beeinflussen. So führte die Hinzugabe von rGO ohne Beeinflussung der Partikelgröße zu einer gleichmäßigen Verteilung der NP auf dünnen rGO-Schichten. Der zusätzliche Einsatz von Saccharose und D(-)-Fructose in den Synthesen ermöglichte die Herstellung homogener NS. Die durchschnittlich 10 nm großen NP bildeten NS homogener Größe aus, welche abhängig vom eingesetzten Saccharid zwischen 40 nm und 65 nm lagen. Die NS waren zudem mit einer Schicht des jeweiligen Saccharids umgeben. Alle hergestellten Pt-NP besaßen eine hohe katalytische Aktivität. So zeigten im Vergleich zu dem Referenzmaterial, Pt auf Aktivkohle (Pt/C), die Pt@rGO Materialien für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) eine hohe massenspezifische Aktivität (MA) von bis zu 101 ± 4 mA mgPt–1 (Pt/C: 45 ± 7 mA mgPt–1). Einige in TAAIL/EG hergestellte Pt-NP zeigten für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) aufgrund ihrer geringen Überspannungen von nur 32 mV (Pt/C: 42 mV) auch eine gute elektrochemische Aktivität. Pt-NS oder Pt-NP führten als Katalysatoren für die mikrowellenunterstützte Hydrosilylierung von Phenylacetylen mit Triethylsilan zur schnellen, quantitativen Bildung eines distalen und proximalen Produktes mit distal/proximal-Verhältnissen von 1,4/1 – 3,6/1. Weniger als 1 % an Pt-Rückständen wurden nach den Hydrosilylierungen im Produkt festgestellt und folglich erfolgreich entfernt.Nanoparticles (NP) are of great importance for heterogeneous catalysis and electrochemical processes due to their special properties. The instability of NP makes them prone to agglomeration, which can be prevented by stabilizers such as ionic liquids (ILs) or the fixation of NP on support materials. Many industrial processes inevitably rely on costly platinum (Pt). In order to make these processes more cost effective, microwave (MW) syntheses were used in this dissertation to prepare and investigate Pt-NP as well as Pt nanostructures (NS) in ILs together with carbonaceous additives. The findings of this dissertation were published in three papers of scientific journals. In two publications, Pt-NPs were synthesized in different "tuneable aryl alkyl ionic liquids" (TAAILs). In general, NPs with a size of 2 - 6 nm were obtained, which formed larger agglomerates. Depending on the project, reduced graphite oxide (rGO) and ethylene glycol (EG) were used for certain samples, respectively, to positively influence the stabilization of the Pt NPs. For instance, the addition of rGO resulted in a uniform distribution of the NP on thin rGO layers without affecting the particle size. The additional use of sucrose and D(-)-fructose in the syntheses allowed the preparation of homogeneous NS. The NPs, which were on average 10 nm in size, formed NS of homogeneous size, which ranged from 40 nm to 65 nm depending on the saccharide used. The NS were also surrounded by a layer of the respective saccharide. All prepared Pt-NPs possessed high catalytic activity. Specifically, compared to the reference material, Pt on activated carbon (Pt/C), the Pt@rGO materials showed high mass specific activity (MA) of up to 101 ± 4 mA mgPt–1 (Pt/C: 45 ± 7 mA mgPt–1) for the oxygen reduction reaction (ORR). Some Pt-NP prepared in TAAIL/EG also exhibited good electrochemical activity for the hydrogen evolution reaction (HER) due to their low overpotentials of only 32 mV (Pt/C: 42 mV). As catalysts for the microwave-assisted hydrosilylation of phenylacetylene with triethylsilane, Pt-NS as well as Pt-NP led to the rapid, quantitative formation of a distal and proximal product with distal/proximal ratios of 1.4/1 - 3.6/1. Less than 1% of Pt residues were detected in the product after the hydrosilylations and were thus successfully removed. | |||||||
| Lizenz: |  Dieses Werk ist lizenziert unter einer Creative Commons Namensnennung 4.0 International Lizenz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Anorganische Chemie und Strukturchemie | |||||||
| Dokument erstellt am: | 14.03.2023 | |||||||
| Dateien geändert am: | 14.03.2023 | |||||||
| Promotionsantrag am: | 08.02.0023 | |||||||
| Datum der Promotion: | 10.03.0023 |
