Dokument: Photo- and electron-impact ionisation of two-center atomic systems and the role of nuclear motion therein

Titel:	Photo- and electron-impact ionisation of two-center atomic systems and the role of nuclear motion therein
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=56455
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20210617-105713-5
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Grüll, Fiona [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 5,20 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 02.06.2021 / geändert 02.06.2021
Beitragende:	Prof. Dr. Dr. Müller, Carsten [Betreuer/Doktorvater] Prof. Dr. Egger, Reinhold [Gutachter]
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	Grundlegende, durch ein externes elektromagnetisches Feld oder Teilchenstoß induzierte, Ionisationsprozesse sind für ein einzelnes atomares Zentrum seit langem im Detail untersucht. Allerdings kann die Anwesenheit eines benachbarten Atoms Elektronenkorrelationen erzeugen, die zu komplexeren Ionisationsvorgängen führen. Solche Prozesse, wie beispielsweise Penning-Ionisation, sind auf strahlungslosen Energietransfer in oder zwischen den beteiligten Atomen angewiesen und kommen in einer Vielzahl von Systemen vor, die von Edelgasdimeren über Cluster bis zu biologischen Systemen reichen. Einer der bekanntesten dieser Prozesse, der interatomare (oder auch intermolekulare) Coulomb-Zerfall (ICD) beschreibt die Ionisierung eines Atoms durch den strahlungsfreien Energietransfer von einem benachbarten Atom. In diesem Fall stammt der autoionisierende Zustand von einer Vakanz in einer inneren Schale und die Abregung über Elektron-Elektron-Wechselwirkung kann zur Ionisation führen, falls die Übergangsenergie ausreichend groß ist. Es wurde bereits gezeigt, dass solche korrelationsgetriebenen Zerfallsprozesse effizienter sein können als direkte Abregungsmechanismen, wie beispielsweise radiativer Zerfall. Die allgemeine Struktur solcher interatomaren Zerfallsprozesse ist auch in den Prozessen enthalten, die in dieser Arbeit untersucht werden. Hierbei liegt der Fokus auf dem Einfluss eines Atoms auf die Ionisation eines benachbarten Atoms, welche durch die Absorption eines Photons oder durch Elektronenstoß induziert wird. Die indirekte Ionisation besteht aus zwei Unterprozessen. Der Bildung des autoionisierenden Zustands durch die Anregung eines Elektrons folgt der strahlungsfreien Zerfall, der zur Ionisation des benachbarten Atoms führt. Die Beschreibung aller Ionisationsprozesse in dieser Arbeit erfolgt mittels zeitabhängiger Störungstheorie. Von besonderem Interesse ist in diesem Kontext vor allem die analytisch durchführbare Modellierung der durch die Kernbewegung des Systems bedingten Effekte, die dazu führen, dass die beiden Atome nicht länger als zwei einzelne Einheiten, sondern als Dimer beschrieben werden können. Zwei-Zentren Photoionisation (2CPI), bei der der autoionisierende Zustand durch Photoanregung gebildet wird, wurde ursprünglich für feste Kernabstände und zwei separate Atome untersucht. In der Nähe der Resonanz kann dieser indirekte Vorgang den Gesamtprozess der Ionisation erheblich verstärken. Eine, wenn auch nicht so drastische, Verstärkung konnte auch experimentell in den Dimeren HeNe und NeAr beobachtet werden. In der experimentellen Betrachtung werden molekulare Effekte automatisch mitberücksichtigt. Untersucht werden deshalb vor allem die Veränderungen beim Übergang von der Beschreibung zweier atomarer Zentren hin zur Betrachtung eines molekularen Systems. Hierzu werden die erforderlichen Wechselwirkungspotentiale, Vibrationswechselwirkungen und dazugehörige Energieverschiebungen erarbeitet, um die ursprüngliche Rechnung für feste Kernabstände um die Bewegung der Kerne in einem schwachgebundenen Molekül zu erweitern. Die Auswirkungen der Kernbewegung werden vor allem in der Aufspaltung der Resonanz ersichtlich, die durch die Verschiebung der Schwingungsenergien hervorgerufen werden, die ihrerseits wieder auf die Potentialkurven zurückgehen. Zusätzlich verändert die Schwingung der Kerne die Zerfallsbreiten und kann Übergänge zwischen Schwingungsleveln begünstigen oder erschweren. Autoionisierende Zustände können auch durch Stöße mit einem einfallenden Elektron erzeugt werden. Zwei-Zentren Ionisation nach Elektronenstoß 2C($e$,2$e$) findet statt, wenn der Zerfall durch ICD erfolgt. Die Untersuchung mit festen Kernabständen liefert lohnende Erkenntnisse bezüglich einer möglichen Verstärkung des Ionisationsprozesses, der Veränderung der Winkelverteilung des emittierten Elektrons im Vergleich zur Ein-Zentren-Ionisation sowie der Relevanz von Übergängen zu höheren Anregungszuständen. Der erhebliche Einfluss verschiedener Potentialkurven und Fitmethoden auf die Ionisationsquerschnitte wird durch die Einbindung der molekularen Effekte aufgezeigt. Überdies kann die komplexe Kopplung der den beteiligten Teilchen zugehörigen Energien illustriert werden, indem die Ionisationsquerschnitte bezüglich der Impulse der beiden freien Elektronen im finalen Zustand untersucht werden. Um das physikalische Verständnis der hier diskutierten Prozesse zu verstärken, liegt der Fokus im gesamten Verlauf dieser Arbeit auf der analytischen Durchführbarkeit der Rechnungen. Fundamental ionisation processes, induced by either an external electromagnetic field or particle impact, have long been studied in detail for one atomic center. The presence of a neighbouring atom can give rise to dynamical electron correlations leading to more complex ionisation pathways. Such processes rely on the radiationless energy transfer within or between atoms, and occur in a multitude of systems ranging from noble gas dimers to clusters and biological systems. One of the most prominent of those processes, Interatomic Coulombic Decay, describes the ionisation of an atom due to the radiationless energy transfer from a neighbouring atom. Here, a two-center autoionising state is created by an inner-shell vacancy in the neighbouring atom and its deexcitation via electron-electron interaction can, given a sufficient transition energy, lead to ionisation. Such correlation-driven decay pathways have been shown to be potentially more effective than direct decay processes, such as radiative decay. The general structure of interatomic decay mechanisms of this sort is comprised in the processes investigated in this thesis, where the influence of an atom being in the vicinity of a neighbouring atom is analysed within the processes of photoionisation and electron-impact ionisation. The ionisation includes two subprocesses: the first one is the creation of the autoionising state which is followed by the interatomic decay, leading to the ionisation. In this thesis, three main processes are investigated by implementing time-dependent perturbation theory. Of particular interest is the analytically manageable modelling of the effects of the nuclear motion of the system, when the two atoms involved are no longer described as two individual units, but rather as a dimer. Two-center photoionisation, where the autoionising state is created by photoexcitation, has been originally established for fixed nuclei, treating the two atoms separately. Near resonance, this indirect process has been shown to tremendously enhance the photoionisation. Amplification, although not as drastic, has also been observed experimentally in HeNe and NeAr. Within the experimental consideration, effects of the nuclear motion are automatically included. Therefore, the changes in the cross sections are considered when transitioning from a description of two atomic centers to a treatment of a molecular system. For this purpose, interaction potentials, vibrational wave functions and associated energy shifts, characterising the model system of LiHe, are established, expanding the original calculations for fixed nuclei accounting for the nuclear motion in a weakly bound molecule. The effects of the nuclear motion become apparent in the splitting of the resonance due to the vibrational energy shifts stemming from the potential curves of the system. Furthermore, the motion of the nuclei modifies the decay widths and can favour or hinder some vibrational transitions. Autoionising states in a two-center system can also be formed by collisions with an incident electron. When followed by ICD, two-center electron-impact ionization occurs. The analysis, assuming fixed nuclei, provides rewarding insights into the possible amplification of the ionisation, the modification of the angular distribution of the ejected electron, as well as the relevance of transitions to higher lying states. The extensive impact of the different potential curves and fitting procedure on the ionisation cross sections is visualised when including molecular effects. Furthermore, the complex interconnection with respect to the energies of the involved particles can be illustrated by the analysis of the two-center ionisation cross section regarding the momenta of the two electrons in the final state. Throughout this work, the emphasis lies on analytical treatments in order to enhance the physical understanding of the processes studied.
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Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Theoretische Physik
Dokument erstellt am:	17.06.2021
Dateien geändert am:	17.06.2021
Promotionsantrag am:	30.03.2021
Datum der Promotion:	27.05.2021