Dokument: Synthese von Metall- und Metallchalkogenid-Nanopartikeln

Titel:	Synthese von Metall- und Metallchalkogenid-Nanopartikeln
Weiterer Titel:	Synthesis of metal and metal chalcogenide nanoparticles
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=47234
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20180924-103118-3
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Klauke, Karsten [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 24,44 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 24.09.2018 / geändert 24.09.2018
Beitragende:	Prof. Dr. Janiak, Christoph [Betreuer/Doktorvater] Prof. Dr. Ganter, Christian [Gutachter]
Stichwörter:	Nanopartikel
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Beschreibungen:	Im Zuge dieser Arbeit die wurde Synthese von Metallchalkogenid-Nanopartikeln in ionischen Flüssigkeiten untersucht. Dabei lag der Fokus zum einen auf der gezielten Herstellung, Verwendung und Weiterentwicklung molekularer Vorläuferverbindungen in Hinblick auf eine mikrowellengestützte Nanopartikelsynthese. Zum anderen galt es den Einfluss ionischer Flüssigkeiten auf Faktoren wie Partikelwachstum, Partikelform, Partikelgröße und Phasenzusammensetzung der erhaltenen Nanopartikel kritisch zu analysieren. So wurden ausgehend von drei Amin-funktionalisierten Diseleniden sechs verschiedene Bis(dialkylamino)alkylselenolato-Komplexe mit Zink und Cadmium hergestellt und in einer mikrowellengestützten Synthese in [BMIm][BF4] zu kubischen bzw. hexagonalen ZnSe und hexagonalen CdSe Nanopartikeln mit einem Partikeldurchmesser von 4 – 7 nm bzw. 10 – 19 nm umgesetzt. Zudem wurden ausgehend von dem Selenoether-funktionalisierten Imidazoliumsalz N-Methyl-N’-[(phenylseleno)methylen]-imidazolium Chlorid fünf verschiedene N-hetero-cyclische Carben-Komplexe mit Silber, Gold, Palladium und Platin hergestellt. Die mikrowellengestützte Zersetzung der Palladiumverbindung in [BMIm][NTf2] und Propylen-carbonat führte zu Pd17Se15 Nanopartikeln mit einem Partikeldurchmesser von 51 ± 17 bzw. 26 ± 7 nm. Unter den gleichen Bedingungen führte die Zersetzung der Platinverbindung zu Platin Clustern von 1 nm und weniger bzw. Nanopartikeln von 3 ± 1 nm, wobei gezeigt werden konnte, dass die erhaltenen Nanopartikel/Cluster von einer Selen- und Imidazolium-haltigen Ligandenhülle umgeben sind. Weiter wurden die hergestellten Nanopartikel und Cluster auf ihre Eignung als Katalysatoren in einer Kupplung von Iodbenzol mit Phenylboronsäure untersucht. Des Weiteren wurden drei Selenoether-funktionalisierte ionische Flüssigkeiten hergestellt und in der mikrowellengestützten Synthese in Gegenwart von Zinkacetat mit zwei unterschiedlichen Methoden zu ZnSe Nanopartikeln mit einer Größe von 3 – 6 nm bzw. 5 – 9 nm umgesetzt. In weiterführenden Untersuchungen durch Prof. Dr. Sergey P. Verevkin von der Universität Rostock und PD Dr. Christoph Held von der Technischen Universität Dortmund konnten zudem die Verdampfungsenthalpien der funktionalisierten ionischen Flüssigkeiten bestimmt und ihre Dichten gemessen werden. Ausgehend von den erhaltenen Daten sowohl unter Verwendung der Hildebrandt-Löslichkeitsparameter als auch über die sogenannte „electrolyte perturbed-chain statistical associating fluid theory" (ePC-SAFT) die Mischbarkeit der ionischen Flüssigkeiten mit konventionellen Lösungsmitteln bestimmt, wobei sich eine gute Übereinstimmungen mit den im Labor getätigten Beobachtungen ergab. In this thesis the synthesis of metal chalcogenide nanoparticles in ionic liquids has been investigated. Thereby, the main focus was on the targeted production, use and further development of molecular precursor compounds with respect to the microwave-assisted synthesis of nanoparticles. In addition, the influence of ionic liquids on parameters such as particle growth, particle shape, particle size and phase composition of the nanoparticles obtained was analyzed critically. Thus, six different bis(dialkylamino)alkylselenolato complexes with zinc and cadmium were prepared from three amine-functionalized diselenides. These complexes were then transformed into cubic or hexagonal ZnSe and hexagonal CdSe nanoparticles with a particle diameter of 4 – 7 nm and 10 – 19 nm using a microwave-assisted method in [BMIm][BF4]. In Addition, five different N-heterocyclic carbene complexes with silver, gold, palladium and platinum were prepared from the selenoether-functionalized imidazolium salt N-methyl-N'-[(phenylseleno)methylene]-imidazolium chloride. The microwave assisted decomposition of the palladium compound in [BMIm][NTf2] or propylene carbonate led to Pd17Se15 nanoparticles with a particle diameter of 51 ± 17 and 26 ± 7 nm, respectively. Under the same conditions the decomposition of the platinum compound led to platinum clusters of 1 nm and less and nanoparticles of 3 ± 1 nm, respectively, wherein it could be shown that the resulting nanoparticles/cluster are surrounded by a ligand shell containing a selenium and imidazolium containing species. The nanoparticles and clusters produced were further investigated for their suitability as catalysts in a coupling of iodobenzene with phenylboronic acid. Moreover, three selenoether-functionalized ionic liquids were prepared and converted into ZnSe nanoparticles with a size of 3 – 6 nm respectively 5 – 9 nm. Additional investigations by Prof. Dr. Sergey P. Verevkin from the University of Rostock and PD Dr. Christoph Held from the Technical University of Dortmund were carried out to determine the evaporation enthalpies of the functionalized ionic liquids and to measure their densities. Based on the obtained data, the miscibility of ionic liquids with conventional solvents was determined using both the Hildebrandt solubility parameters and the "electrolyte perturbed-chain statistical associating fluid theory" (ePC-SAFT), which showed good agreement to the observations made in the laboratory.
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Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Anorganische Chemie und Strukturchemie
Dokument erstellt am:	24.09.2018
Dateien geändert am:	24.09.2018
Promotionsantrag am:	26.06.2018
Datum der Promotion:	24.08.2018