Dokument: Hochauflösende Radikal-Anionen-Photoelektronen- Spektroskopie von konjugierten Aromaten: Simultane Spektroskopie von Singulett- und Triplett-Zuständen
| Titel: | Hochauflösende Radikal-Anionen-Photoelektronen- Spektroskopie von konjugierten Aromaten: Simultane Spektroskopie von Singulett- und Triplett-Zuständen | |||||||
| Weiterer Titel: | High resolution Radical-Anion-Photoelectron-Spectroscopy of conjugated aromats: Simultaneous spectroscopy of singlet and triplet states | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=36782 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20160112-133048-7 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Deutsch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Vosskötter, Stefan [Autor] | |||||||
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| Beitragende: | Prof. Dr. Weinkauf, Rainer [Betreuer/Doktorvater] Prof. Dr. Schmitt, Michael [Gutachter] | |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie | |||||||
| Beschreibungen: | Die vorliegenden Dissertation beschreibt die simultane Spektroskopie von Singulett- und Triplett-Zuständen mit der hochauflösenden Photoelektronenspektroskopie (PES). Durch das Photodetachment an Radikal-Anionen sind einerseits die Elektronenaffinität eines Moleküls und andererseits neutrale angeregte Zustände der korrespondierenden Neutralteilchen erreichbar. Es wird der theoretische Hintergrund der Methode der Radikal-Anionen-PES beschrieben und die Vor- und Nachteile gegenüber anderen PES-Methoden und der Elektronen-Energie-Verlust-Spektroskopie erläutert.
Um auch Zustände mit einem kleinen energetischen Abstand auflösen zu können und die Absolutgenauigkeit der Spektroskopie zu verbessern, wurde eine Vielzahl an Optimierungen vorgenommen. Dies waren unter anderem die Entwicklung eines schnell gepulsten heizbaren Hochdruckgaseinlasssystems, die Konstruktion einer post-source-focussing-Einheit zur Erhöhung der Massentrennung im Flugzeit-Massenspektrometer, die Entwicklung eines Zylinderlinsen-Systems und die Entwicklung und Konstruktion eines schnellen Einzelteilchendetektors. Durch diese Weiterentwicklungen ist es im Rahmen dieser Dissertation zum Beispiel erstmals möglich gewesen den mit 49 meV sehr kleinen Singulett-Triplett Abstand im Azulen in einem Spektrum zu messen. Diese Ergebnisse sind in einer Publikation veröffentlicht. Es werden weitere Ergebnisse biologisch und technisch relevanter Moleküle präsentiert. Hierzu zählen Xanthon, Thioxanthon, Acridon, cis- und trans-Stilben und 4,6,8-Trimethyl-Azulen.This dissertation discribes the Photo-Electron-Spectroscopy method (PES) performed at radical anions, which allows direct transition to singlet and triplet states. Because the anions are radical-anions, the electron-affinity and the electronic states of the corresponding neutral molecules are accessible. The theoretical background is presented and the advantages and disadvantages of the radical-anion-PES in respect to other PES-methods and the electron-energy-loss-spectroscopy are discussed. In this work especially the absolute accuracy was improved to resolve electronic states with a small energetic spacing. To achieve this, a number of improvements and technical developments were performed, including a heatable fast pulsed high-pressure gasinlet system, a post-source-focussing-unit to improve mass resolution of the time-of-flight mass spectrometer, a stack of cylindric lenses for reduction of space charge effects and a fast single particle detector. With these improvements for the first time the small singlet-triplet gap of Azulene was resolved and measured to be 49 meV. These results are published. The electronic structure of other biological and technical relevant molecules are shown. These are Xanthone, Thioxanthone, Acridone, cis- and trans-Stilbene and 4,6,8-Trimethyl-Azulene. | |||||||
| Lizenz: |  Urheberrechtsschutz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie » Physikalische Chemie und Elektrochemie | |||||||
| Dokument erstellt am: | 12.01.2016 | |||||||
| Dateien geändert am: | 12.01.2016 | |||||||
| Promotionsantrag am: | 16.10.2015 | |||||||
| Datum der Promotion: | 04.12.2015 |
