Dokument: Untersuchung zur Kinetik der Methanol-Oxidation
unter DMFC-Bedingungen

Titel:	Untersuchung zur Kinetik der Methanol-Oxidation unter DMFC-Bedingungen
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=3229
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20051027-001229-4
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Fink, Nicole [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 6,33 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 09.02.2007 / geändert 09.02.2007
Beitragende:	Prof. Dr. Strehblow, Hans-Henning [Gutachter] Prof. Dr. Staikov, Georgi [Gutachter]
Stichwörter:	Methanoloxidation, Nanokatalysatoren, Pt, DMFC, potentiostatische Pulsmessungen, Doppelpulsmessungen, Zyklovoltammogramme, REM, EDX
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 540 Chemie
Beschreibung:	Die hier vorliegende Arbeit, die innerhalb des NaKaB-Verbundprojektes (Nanomaterialien als Katalysatoren in PEFC-Brennstoffzellen) entstanden ist, kann in zwei Schwerpunktthemen gegliedert werden. Zum einen sollten innerhalb des Projektes neu entwickelte Nanokatalysatoren in einer Modellschicht elektrochemisch durch Einsatz potentiodynamischer Strom-Spannungs-Messungen und rasterelektronenmikroskopisch (REM, EDX) auf ihre katalytische Aktivität bezüglich der Methanoloxidation untersucht werden, um weitere Optimierungsschritte ermöglichen zu können. Der zweite Schwerpunkt lag in der Klärung grundlegender Fragen zur Kinetik der Methanoloxidation. Hier wurden die Parameter der elektrochemischen Analysen so gewählt, dass sie die technischen DMFC-Bedingungen so gut wie möglich widerspiegeln. Durch Einsatz potentiostatischer Pulsmessungen neben der Zyklovoltammetrie wurden kürzere Messzeiten, kleinere Ladungen und größere Stromdichten detektiert. Die neu gewonnenen Daten umfassen einen größeren Bereich der Gesamtreaktionsabfolge der Methanoloxidation, als er bisher in der Brennstoffzellenforschung zugänglich war. Der Einsatz von Doppelpulsmessungen und die Variation des Umkehrpotentials der Strom-Spannungskurven dienten der Bildung definierter PtOx-Bedeckungsgrade der Elektrodenoberfläche, um die Funktion des Platinoxids als Inhibitor bzw. Katalysator während der anschließenden Methanoloxidation zu analysieren. Es konnte gezeigt werden, dass die Platinoxidbildung aufgrund zusätzlicher chemischer Wechselwirkungen, der Dekontamination der Oberfläche von blockierenden Zwischenprodukten und der Oberflächenvergrößerung durch Aufrauung einen elektrokatalytischen Effekt auf die Methanoloxidation hat. Bei Bildung zu großer Platinoxidmengen traten inhibierende Effekte wie die Blockade freier Adsorptionsplätze und die Reduktion der Platinoberfläche durch Korrosion auf. Die Ergebnisse der Doppelpulsmessungen zeigten den größten Ladungsgewinn in der Methanoloxidation und gleichzeitig einer kleinen, durch die Platinoxidbildung aufgebrachten Ladung bei einem Vorpuls von 0.8 V < UVorpuls < 0.9 V und tVorpuls = 10 s. Untersuchungen zum Einfluss des Leitelektrolyten auf die Methanoloxidation zeigten, dass Schwefelsäure durch Adsorption die Platinoberfläche partiell blockiert. Somit sollte Nafion aufgrund der Sulfonsäuregruppen im technischen DMFC-Einsatz in Zukunft durch ein protonenleitendes Polymer mit anderen hydrophilen Gruppen ähnlich denen der Perchlorsäure ersetzt werden.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Chemie
Dokument erstellt am:	27.10.2005
Dateien geändert am:	12.02.2007
Promotionsantrag am:	05.07.2005
Datum der Promotion:	05.07.2005