Dokument: Fundamental processes of plasma and reactive gas surface treatment for the recovery of hydrogen isotopes from carbon co-deposits in fusion devices

Titel:	Fundamental processes of plasma and reactive gas surface treatment for the recovery of hydrogen isotopes from carbon co-deposits in fusion devices
Weiterer Titel:	Fundamentale Prozesse der Plasma- und Reaktivgasoberflächenbehandlung zur Rückgewinnung von Wasserstoffisotopen aus Kohlenstoffkodepositionen in Fusionsanlagen
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=29816
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20140625-105129-8
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Möller, Sören [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 4,12 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 23.06.2014 / geändert 23.06.2014
Beitragende:	Prof. Dr. Ulrich Samm [Gutachter] Prof. Dr. Oswald Willi [Gutachter]
Stichwörter:	Hydrogen retention, amorphous carbon, ion cyclotron wall conditioning, thermo-chemical removal
Dokumententyp (erweitert):	Dissertation
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	The use of carbon-based plasma-facing wall components offers many advantages for plasma operation in magnetic confinement nuclear fusion devices. However, through reactions with the hydrogen based fusion plasma, carbon forms amorphous hydrogenated carbon co-deposits (a-C:H) in the vacuum vessels. If tritium is used to fuel the reactor, this co-deposition can quickly lead to an inacceptable high tritium inventory. Through co-deposition with carbon about 10% of the tritium injected into the reactor can be trapped. Even with other wall materials co-deposition can be significant. A method to recover the hydrogen isotopes from the co-deposits is necessary. The method has to be compatible with the requirements of the devices and nuclear fusion plasma operation. In this work thermo-chemical removal by neutral gases (TCR) and removal by plasmas is investigated. Models are developed to describe the involved processes of both removal methods. TCR is described using a reaction-diffusion model. Within this model the reactive gas diffuses into the co-deposits and subsequently reacts in a thermally activated process. The co-deposits are pyrolysed, forming volatile gases, e.g. CO2 and H2O. These gases are pumped from the vacuum vessel and recycled. Applying the model to literature observations enables to connect data on exposure temperature, pressure, time and co-deposit properties. Two limits of TCR (reaction- or diffusion-limited) are identified. Plasma removal sputters co-deposits by their chemical and physical interaction with the impinging ions. The description uses a 0D plasma model from the literature which derives plasma parameters from the balance of input power to plasma power losses. The model is extended with descriptions of the plasma sheath and ion-surface interactions to derive the co-deposit removal rates. Plasma removal can be limited by this ion induced surface release rate or the rate of pumping of the released species. To test the models dedicated experiments are conducted. Sets of a-C:D layers with different thickness and structure are exposed to TCR, using O2 and NO2, at temperatures of 470 to 630K and pressures of 2 and 20kPa to investigate the strong impact of exposure and layer properties, as predicted by the model. Plasmas produced by electron (ECR) and ion cyclotron frequencies (ICWC) are investigated with several base gases in a compact toroidal plasma device and the tokamak TEXTOR. The ion fluxes of these plasmas are investigated with Langmuir probes to allow the model comparison. Pre/Post determination of the layers allows quantifying the removal rates of the tested methods. The areal density of deuterium and carbon is determined by nuclear reaction analysis and Rutherford-backscattering-spectrometry (NRA/RBS). Layer thicknesses are measured with ellipsometry. The experiments are conducted using well defined, high purity a-C:D layers deposited by plasma-chemical-vapour-deposition from CD4 in a specifically adapted vacuum device to be able to separate the effects of layers properties and exposure parameters. The experiments demonstrate that a 95% removal of a-C:D layers with NO2–TCR at 630K is possible within 3min. The model´s prediction of a linear relation between the TCR rate and the co-deposits inventory is experimentally approved, validating its volume effect. The experiments with plasma removal reveal D2 with a removal rate of 5.7±0.9*1015 D/(cm²s) as the fastest base gas in tokamaks. Comparisons with O2 show that the higher sputtering yield of O is counteracted by an 11-fold lower ion surface flux density, introduced by fundamental properties of O2. Pumping speed and partial exhaust gas pressures are identified as limiting factors for the removal rate, explaining differences to non-local observations from the literature. Furthermore, it is possible to remove O stored in surfaces in TEXTOR in, for fusion plasma operation, detrimental amounts by D2-ICWC. The models are in agreement with literature and new experimental data obtained in this work. Using the new knowledge, the methods can be adapted to future devices, e.g. ITER. TCR offers a fast removal with only logarithmic scaling with co-deposit inventory, while plasma removal results in good wall conditions for fusion operation. The proposed integral scenario combines both specific advantages to a fusion plasma compatible removal scenario. The determined removal rates and the technical specifications of ITER are used to calculate the removal time at 470K wall temperature for a tritium inventory of 700g to 10.7h in an application scenario. Die Verwendung kohlenstoffbasierter plasmabegrenzender Wandmaterialien in Kernfusionsgeräten mit magnetischem Einschluss bietet viele Vorteile für den Plasmabetrieb. Durch Reaktionen mit dem wasserstoffbasierten Fusionsplasma lagern sich in den Vakuumgefäßen jedoch aus den Wandmaterialien kommende Kohlenstoffatome in kodeponierten amorphen Kohlenwasserstoffschichten (a-C:H) ab. Wird der Reaktor mit Tritium betrieben, kann dies schnell zu unakzeptabel großen Tritiuminventaren führen. Die Wasserstoff-Kodeponierung mit Kohlenstoff kann etwa 10% der Einlassmenge betragen und auch bei anderen Materialien signifikant sein. Verfahren zur Rückgewinnung der Wasserstoffisotope sind deshalb erforderlich. Diese Verfahren müssen mit den Anforderungen von Reaktorgefäßen und Plasmabetrieb kompatibel sein. In dieser Arbeit wird die Abtragung sowohl mittels reaktiver Neutralgase (Thermo-Chemische Reinigung, TCR) als auch Plasmen untersucht. Modelle zur physikalischen Erklärung der in beiden Abtragungsverfahren ablaufenden Prozesse werden entwickelt. TCR wird mit einem Reaktions-Diffusionsprozess beschrieben. In diesem Modell diffundiert das reaktive Gas in die Kodeponierung um dort in einem thermisch aktivierten Prozess zu reagieren. Dabei bilden sich flüchtige Produkte, z.B. CO2 und H2O, die abgepumpt und recycelt werden. Durch Vergleiche des Modells mit der Literatur können Einzelbeobachtungen zu Expositionstemperatur, -druck, –zeit und Materialeigenschaften verknüpft werden. Zwei Grenzfälle von TCR (diffusions- oder reaktionsbegrenzt) werden definiert. Plasmaabtragung entfernt Kodeponierungen durch chemische und physikalische Wechselwirkung mit den auftreffenden Ionen. Mithilfe eines 0D Plasmamodells aus der Literatur werden die Plasmaparameter aus der Bilanz aus Eingangsleistung zu Plasmaverlusten berechnet. Um Abtragungsraten zu erhalten wird das Modell wird mit Beschreibungen der Plasmarandschicht und der Ionen-Wandwechselwirkung erweitert. Plasmaabtragungsraten sind entweder durch die ioneninduzierte Oberflächenfreisetzungsrate oder die Abpumprate des freigesetzten Materials limitiert. Um die Modelle zu testen werden dedizierte Experimente durchgeführt. Sätze von a-C:D Schichten mit verschiedenen Dicken und Strukturen werden mit TCR in O2 und NO2 bei Wandtemperaturen von 470 bis 630K und Gasdrücken von 2 und 20kPa abgetragen, um den vom Modell vorhergesagten, starken Einfluss der Schichteigenschaften auf die Abtragungsraten zu untersuchen. Plasmen werden mithilfe von Elektronen- (ECR) und Ionenzyklotronresonanzfrequenzen (ICWC) in verschiedenen Gasen in einem kleinen, toroidalen Plasmagerät und dem Tokamak TEXTOR erzeugt. Die Ionenflüsse dieser Plasmen werden für den Modellvergleich mit Langmuirsonden vermessen. Vorher/Nachher-Untersuchungen ermöglichen eine Quantifizierung der Abtragungsrate der getesteten Verfahren. Die Flächendichte von Deuterium- und Kohlenstoffatomen wird mit Kernreaktionsanalysen und Rutherford-Rückstreuspektrometrie (NRA/RBS) bestimmt. Schichtdicken werden mittels Ellipsometrie bestimmt. Die Experimente werden mit gut definierten, reinen a-C:D Schichten durchgeführt, um Effekte von Schichteigenschaften und Experimentiergrößen trennen zu können. Die Schichten werden in einer speziell angepassten Vakuumanlage per plasmaunterstützter, chemischer Gasphasenabscheidung in CD4 erzeugt. Die Experimente zeigen eine 95%ige Abtragung von a-C:D Schichten mit NO2 bei 630K in 3min. Die Modellvorhersage eines linearen Zusammenhanges zwischen TCR-Rate und Kodepositionsinventar bestätigt sich. Die Experimente zur Plasmaabtragung stellen D2 mit einer Abtragungsrate von 5,7±0,9*1015 D/(cm²s) als effektivstes Basis-Gas heraus. Vergleiche mit O2 zeigen, dass dessen hohe Zerstäubungsausbeute durch eine 11-fach kleinere Ionen-Wandflussdichte überkompensiert wird, die durch dessen fundamentale Eigenschaften bedingt ist. Die Saugleistung der Vakuumpumpen und die Partialgasdrücke der Produkte werden als limitierende Faktoren für die Abtragungsrate identifiziert. Unterschiede zu nichtlokalen Untersuchungen aus der Literatur können so erklärt werden. In TEXTOR können in der Wand eingelagerte O-Atome mit D2-ICWC entfernt werden, um deren schädlichen Einfluss auf Fusionsplasmen zu verhindern. Die Modelle zeigen Übereinstimmung mit den experimentellen Daten aus der Literatur und dieser Arbeit. Das neue Wissen ermöglicht die Methoden für die Nutzung in zukünftigen Anlagen, z.B. ITER, zu adaptieren. TCR bietet eine schnelle Abtragung mit logarithmischer Skalierung mit dem Kodepositionsinventar, wohingegen die Plasmaabtragung fusionsplasmakompatible Wandbedingungen erzeugt. Das vorgeschlagene integrale Szenario kombiniert beide spezifischen Vorteile zu einem schnellen, fusionsplasmakompatiblen Abtragungsverfahren. Mit den gemessenen Raten und den technischen Spezifikationen von ITER wird eine Reinigungsdauer für ein T-Inventar von 700g von 10,7h bei 470K Wandtemperatur in einem Anwendungsszenario errechnet.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Laser- und Plasmaphysik
Dokument erstellt am:	25.06.2014
Dateien geändert am:	25.06.2014
Promotionsantrag am:	16.12.2013
Datum der Promotion:	22.05.2014