Dokument: Struktur reiner und platin-bedeckter elektrochemisch oxidierter Titanfolien und ihre Eigenschaften bei Wasserstoffoxidation
| Titel: | Struktur reiner und platin-bedeckter elektrochemisch oxidierter Titanfolien und ihre Eigenschaften bei Wasserstoffoxidation | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=26271 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20130716-104724-5 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Deutsch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Dip.Phys. El Achhab, Mhamed [Autor] | |||||||
| Dateien: |
| |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik | |||||||
| Beschreibungen: | In dieser Arbeit wurden Platin-bedeckte elektrochemisch oxidierte Titanfolien hergestellt und
charakterisiert sowie ihre Eigenschaften als Wasserstoff-Sensoren und als Generatoren zur Umwandlung der chemischen Energie der Knallgasreaktion in elektrische Energie untersucht. Die elektrochemische Oxidation mit unüblich hohe Elektrolytkonzentrationen und Spannungen liefert poröse und stabile TiO2-Strukturen, die Voraussetzung für stabile und reversibel arbeitende Wasser-stoffsensoren auf der Basis Pt/TiO2/Ti sind, deren Charakteristikum schnelle Ansprech- und Abklingzeiten sind und die auch ohne zusätzliche Heizschicht betrieben werden können. Raster-elektronenmikroskopie zeigt, dass die Oxidschichten eine komplexe Porenstruktur haben, die von den Bedingungen der elektrochemischen Oxidation ist. XRD-und Ramanspektroskopische Untersu-chungen zeigen, dass sie aus Rutil und Anatas mit variablem Phasenanteil bestehen. In Bezug auf die chemische Zusammensetzung zeigt die energiedispersive Röntgen-Analyse fast reines Titanoxid mit Spuren aus Schwefel. Die Pt/TiO2/Ti-Strukturen zeigen nur eine sehr geringe elektrische Leitfähigkeit im Durchlassbereich einer Diode (bei positiver Polung des Platins) und eine ausgeprägte Reaktion auf H2. Sie können als empfindliche Detektoren für Wasserstoff in Luft dienen und weisen hochinteressante Eigenschaften für die chemische Sensorik auf. Dies sind: stabiler Betrieb im technisch interessanten Temperaturregime von - 40°C bis + 100°C, schnelles Ansprechen und Abklingen des Sensorsignal im Sekundenbereich und die Verwendung von nur zwei Anschlusskontakten. Mit Hilfe der Mikro-kalorimetrie konnte gezeigt werden, dass die Schlüsselreaktion die Oxidation von H2 zu H2O ist, die an der Struktur stattfindet. Die Analyse der Daten ergibt, dass die Reaktion bezüglich der H2-Konzentration von erster Ordnung ist und eine geringe Aktivierungsenergie ausweist. An Pt/TiO2/Ti-Strukturen wird bei Wechselwirkung von H2 in Luft eine elektromotorische Kraft erzeugt, die zwischen Pt-Kontakt und Titanfolie auftritt: maximale Stromdichten von 20 mA/cm2 und Spannungen von bis zu 465 mV werden bei Exposition mit 3,5 Vol-% H2 gefunden. Der Effekt wird auf der Grundlage eines physikalisch-chemischen Modells erklärt.This thesis deals with the preparation and the characterization of the platinum-coated, and electrochemically oxidized titanium foils as well as their application potential as hydrogen sensors and as generators to convert the chemical energy of the hydrogen-oxygen reaction into the electrical energy. The electrochemical oxidation features unusually high electrolyte concentrations and voltages, and it provides stable and porous TiO2 structures. This represents the pre-condition to support the stable and reversibly operating hydrogen sensors based on Pt/TiO2/Ti, which possess a fast response and decay time and which can be operated without additional heating layer. The scanning electron microscopy (SEM) clearly shows that the oxide layers have a complex pore structure – one of the conditions for the electrochemical oxidation. XRD and Raman spectroscopic studies reveal these layers to be composed of rutile and anatase phase with a variable proportion. Regarding the chemical composition, the energy dispersive X-ray analysis shows almost pure titanium with traces of sulfur. The Pt/TiO2/Ti structures show only a very low electrical conductivity in the forward regime of a diode (with positive polarity of the platinum) and a strong response to H2. Hence, they can serve as sensitive detectors for the hydrogen in air by exhibiting highly interesting properties for the chemical sensors: Stable operation in technically interesting temperature regime of - 40°C to + 100°C, rapid response and decay in seconds of the sensor signal and the use of only two electrodes. Using the microcalorimetry technique, it has been shown that the key reaction is mainly the oxidation of H2 to H2O, which takes place in the structure. The data analysis indicates the reaction with respect to the H2 concentration to be of the first order and to show small activation energies. We show that chemically induced current densities up to 20 mA/cm2 and an electromotive force (EMF) up to 465 mV are generated at exposure 3.5 vol% H2 in air over Pt/TiO2/Ti-device. The effect will be explained on the basis of a physical-chemical model. | |||||||
| Lizenz: |  Urheberrechtsschutz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Physik der kondensierten Materie | |||||||
| Dokument erstellt am: | 16.07.2013 | |||||||
| Dateien geändert am: | 16.07.2013 | |||||||
| Promotionsantrag am: | 25.03.2013 | |||||||
| Datum der Promotion: | 28.05.2013 |
