Der Schwerpunkt war die Entwicklung eines Programms zur Lösung der vollständigen (sechsdimensionalen) intermolekularen Schwingungs-Schrödingergleichung eines binären Clusters vom Typ "großes Molekül -- kleines Molekül". Eine Modifikation des exakten Hamilton-Operators erlaubt in Kombination mit einer discrete variable representation und Filter-Diagonalisierung die effiziente Lösung eines komplexwertigen Matrix-Eigenwertproblems mit mehr als zwei Millionen Basisfunktionen. Somit konnten die Schwingungseigenwerte des stark gekoppelten Systems Phenol(H2O)1 ohne Symmetrievoraussetzung berechnet werden. Durch die systematische Analyse der verschiedenen Freiheitsgrade gelang mit Hilfe einer grafischen Darstellung der Wellenfunktionen eine eindeutige Charakterisierung aller Schwingungsniveaus, sodass erstmals die vollständige Interpretation von Dispergierten Fluoreszenzspektren des Phenol(H2O)1, des d1-Phenol(D2O)1 und des d1-Phenol(HOD)1 möglich war. Die dort beobachteten Intensitätsmuster sowie außergewöhnliche (inverse) Torsionsaufspaltungen lassen sich durch ausgeprägte Kopplungen erklären. Im Rahmen der Korrelation experimenteller und berechneter Daten erfolgte weiterhin die Verbesserung einer bestehenden Potenzialfunktion.

Die Bestimmung der potenziellen Energie als Funktion der Protonentransfer-Koordinaten in OH O- und NH O-verbrückten Aromat-Wasser-Clustern (Phenol(H2O)1, Indol(H2O)1, Aminophenol(H2O)1) erlaubte die Berechnung anharmonischer Streckschwingungsfrequenzen. Die Analyse von systemspezifischer Anharmonizität und Genauigkeit der verwendeten ab initio-Methode führte zur Ableitung von Skalierungsfaktoren, die zur quantitativen Vorhersage von Schwingungsfrequenzen größerer Systeme herangezogen werden können.

Durch die Berechnung des Reaktionspfades einer Wasserumlagerung in kationischen Aminophenol(H2O)1+ Clustern konnten außergewöhnliche IR-Photodissoziationsspektren des Systems erklärt werden. Das Auftreten von isomerisierten Spezies wird durch die Höhe der Reaktionsbarriere und Länge des Umlagerungspfades bestimmt.

Anhand von kleinen Modellsystemen für Peptide in ß-Faltblatt-Anordnung erfolgte eine ausführliche Gegenüberstellung von Ergebnissen aus ab initio-, DFT- und Kraftfeld-Rechnungen. Die Untersuchungen dienen zur Bewertung der Qualität des CFF-Kraftfeldes und zeigen, dass dieses hervorragend geeignet ist, um die Konformationshyperfläche der zahlreichen Rückgrat- und Seitenkettenisomere abzutasten und somit ausgewählte Startgeometrien für nachfolgende ab initio-Rechnungen zu liefern.