Dokument: Untersuchung der Relaxationsdynamik von Silberkolloiden
mit fs-zeitauflösender transienter Absorptionsspektroskopie

Titel:	Untersuchung der Relaxationsdynamik von Silberkolloiden mit fs-zeitauflösender transienter Absorptionsspektroskopie
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=2250
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20021216-000250-8
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Müdder, Thomas [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 1,89 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 09.02.2007 / geändert 09.02.2007
Beitragende:	Prof. Dr. Kryschi, Carola [Gutachter] Prof. Dr. Schmid, Dankward [Gutachter] Prof. Dr. Schierbaum, Klaus [Gutachter]
Stichwörter:	Silberkolloide, Relaxationsdynamik,transiente Absorptionsspektroskopie, Femtosekunden-Laserspektroskopie,Elektronenthermalisierung, Oberflächenplasmonenschwingung
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibung:	In der vorliegenden Dissertation werden die Relaxationsdynamiken resonant optisch anregeregter Silberkolloide mit unterschiedlichen Durchmessern auf einer Zeitskala von 300 fs bis 200 ps untersucht. Die dafür eingesetzte Meßtechnik ist die fs-zeitauflösende transiente Absorptionsspektroskopie. Resonante optische Angeregung der Leitungs- bandselektronen in Silber-Nanopartikel mit einem intensiven 120 fs- langen Laserpuls induziert eine Ungleichgewichtsverteilung der Elektronen, die durch die Elektron-Elektron-Streuung die Fermi- Temperatur erhöhen. Der zeitlich verzögerte Abtast-Puls detektiert eine anklingende Transmissionsänderung der Silber-Nanopartikel-Lösung, die auf diese Thermalisierung zurückzuführen ist und eine Zeitkonstante von 550 fs ± 50 fs. Die Meßergebnisse zeigen ferner für Silber-Nanopartikel mit einem Durchmesser von 50 nm bis 80 nm, daß zur Thermalisierung des Elektronengases nur die Elektron-Elektron-Streuung beiträgt, da die Wahrscheinlichkeit einer Elektron- Oberflächen-Streuung aufgrund der im Vergleich zu den Radien der Nanopartikel \"großen\" mittleren freien Weglänge (ca. 40 nm bei 273 K) sehr viel kleiner als die der Elektron-Elektron-Streuung ist. Einen sehr kleinen Beitrag zur Thermalisierung durch die Streuung an der Oberfläche kann für Silberpartikel mit einem Durchmesser von 15 nm beobachtet werden. Nach der Thermalisierungsphase erfolgt die Relaxationsdynamik der optisch angeregten Silber-Nanopartikel, die in Abhängigkeit von der Anregungsdichte und Abtastwellenlänge mit zwei Zeitkonstanten beschrieben werden kann. Der schnellere Relaxationsprozeß, die \"Elektronen-Abkühlung\", hat eine Abklingzeit im Bereich von 3 ps bis 4 ps und wird der Elektron-Phonon-Streuung zugeschrieben. Der langsamere Relaxationsprozeß mit einer Abklingzeit zwischen 110 und 180 ps beruht hingegen auf der Phonon-Phonon- Wechselwirkung und kann als \"Gitter-Abkühlung\" verstanden werden. Die Abklingzeiten der beiden Relaxationsprozesse unterscheiden sich einen Faktor 50. Für die theoretische Beschreibung dieser beobachteten Relaxationsdynamiken der optisch angeregten Silber-Nanoteilchen wurde das Zwei-Temperatur-Modell gewählt. Die Transienten aus den Femtosekundenauflösenden transiente Absorptionsspektroskopie-Messungen konnten damit sehr gut simuliert werden. Die berechneten Zeitentwicklungen der Elektronen- und Phononen-Temperatur sind konsistent mit den spektroskopischen Beobachtungen. Im Gegensatz dazu geben die Modellrechnungen nur unzureichende Informationen über den Einfluß der Anregungsdichte. So zeigen die Meßergebnisse, daß die Amplituden der Transienten nur unwesentlich von der Anregungsdichte abhängen. Das bedeutet, daß die Elektronengas-Aufheizung nichtlinear erfolgt. Im Gegensatz dazu ergeben die Modellrechnungen eine lineare Abhängigkeit der Transientenamplitude von der Anregungsdichte. Der Einfluß der Anregungsdichten auf die Abklingdynamiken der Transienten wird andererseits theoretisch sehr gut erfaßt. Die Simulationen zeigen ebenso wie die gemessenen Transienten Abklingzeiten, die mit zunehmender Anregungsdichte länger werden. Dieses Phänomen wird mit der im Vergleich zur Elektron-Phonon-Streuung um fast zwei Größen- ordnungen langsameren Phonon-Phonon-Streuung erklärt. Im Falle von hohen Anregungsdichten werden die Elektronen sehr \"heiß\" und \"heizen\" durch die Elektron-Phonon-Streuung das Gitter auf, das dann über die sehr viel langsamere Phonon-Phonon-Streuung relaxiert. Mit anderen Worten, um so höher die Anregungsdichten sind, desto mehr Wärme muß letztendlich durch die Geschwindigkeit-bestimmenden Phonon-Phonon- Streuprozesse abgeführt werden und um so länger \"dauert\" die Relaxation des Systems.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik
Dokument erstellt am:	16.12.2002
Dateien geändert am:	12.02.2007
Promotionsantrag am:	16.12.2002
Datum der Promotion:	16.12.2002