Dokument: Experimentelle und theoretische
Untersuchung gepulster Mikrowellenplasmen zur Abgasreinigung in Gemischen
aus Stickstoff, Sauerstoff und Stickstoffmonoxid

Titel:	Experimentelle und theoretische Untersuchung gepulster Mikrowellenplasmen zur Abgasreinigung in Gemischen aus Stickstoff, Sauerstoff und Stickstoffmonoxid
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=2213
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20020516-000213-2
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Deutsch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Pott, Andres [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 9,78 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 09.02.2007 / geändert 09.02.2007
Beitragende:	Prof. Dr. Uhlenbusch, Jürgen [Gutachter] Prof. Dr. Reiter, Detlev [Gutachter]
Stichwörter:	gepulste Mikrowelle, Plasmachemie, Stickoxide,Abgasreinigung, CARS, Modellierung
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibung:	Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit raum- und zeitaufgelösten Untersuchungen an gepulsten Mikrowellenentladungen bei Atmosphärendruck in Gasgemischen aus Stickstoff (N2), Sauerstoff (O2) und Stickstoffmonoxid (NO). Im Vordergrund steht dabei das Studium der grundlegenden Prozesse, welche zum Abbau von Stickoxiden führen. Zur orts- und zeitaufgelösten Messung der rovibratorischen Besetzungsdichte von Stickstoff, aus der sich auch Rotations(Gas)- und Vibrationstemperatur bestimmen lassen, wird die kohärente Anti-Stokes Raman-Streuung (CARS) eingesetzt. Die Zusammensetzung des behandelten Gasgemisches wird mittels FTIR-Spektroskopie ermittelt. Zur Interpretation der Messergebnisse wird eine nulldimensionale Modellierung durchgeführt, die neben der Elektronenkinetik die Vibrationskinetik und plasmachemische Reaktionen zeitabhängig berechnet. Zur Beschreibung des Zündvorgangs, bei dem sich im Plasma filamentartige Strukturen ausbilden, wurde eine zweidimensionale Modellierung gewählt, die mit einem Monte-Carlo-Verfahren die Bewegung der Elektronen im Plasma sowie Bildungs- und Verlustprozesse simuliert. Im Rahmen dieser Arbeit wurden vier gepulste Mikrowellenplasmaquellen entwickelt und betrieben, bei denen die Plasmazündung durch Feldüberhöhung in einer resonanten Struktur erzielt wird. Sie unterscheiden sich hinsichtlich der Frequenz der anregenden Mikrowelle (2.46-9.5 GHz), des verwendeten Mikrowellenmodes in der Resonanzstruktur und des Zündverhaltens. Alle erzeugten Plasmen zeichnen sich durch eine starke Abweichung vom thermodynamischen Gleichgewicht aus und zwar um so ausgeprägter, je kürzer und intensiver die Mikrowellenpulse werden. Am deutlichsten tritt dieses Verhalten in reinem Stickstoff als Arbeitsgas auf. Praktisch nur die Elektronen können Energie aus dem Mikrowellenfeld aufnehmen und erreichen so mittlere Energien von einigen eV. Bei kurzen Pulsdauern ($<1~\\mu$s) kann kaum Energie durch elastische Stöße auf die Schwerteilchen übertragen werden, wodurch die Gastemperatur unter 500~K bleibt. Inelastische Stöße führen hingegen zur Bildung vibratorisch und elektronisch angeregter Spezies sowie zur Dissoziation und Ionisation. Die Elektronenenergieverteilungsfunktion weicht erheblich von einer Maxwellverteilung ab und oszilliert mit der doppelten Mikrowellenfrequenz, da die Energierelaxationsrate der Elektronen ungefähr so groß wie die Mikrowellenfrequenz ist, was für die Modellierung der Vorgänge berücksichtigt werden muss. Insbesondere in reinem Stickstoff wird eine starke vibratorische Anregung der Moleküle beobachtet, die nach dem Puls wegen einer sehr schwachen Kopplung durch Vibrations-Translationsstöße nur sehr langsam abklingt (~20 ms) und durch Umbesetzungsprozesse zwischen den Vibrationsniveaus zeitweise deutlich zur Abweichung der Besetzungsdichten von der Boltzmannverteilung führt. Wird formal über das Besetzungsverhältnis der untersten Niveaus eine Vibrationstemperatur definiert, so erreicht diese in reinem Stickstoff bis zu 3000 K, in sauerstoffhaltigen Plasmen jedoch, durch abregende Stöße mit atomarem Sauerstoff bedingt, hingegen maximal 1800 K. Die empfindliche Abhängigkeit der Vibrationstemperatur von Elektronendichte und -energieverteilungsfunktion macht sie zu einem wichtigen Kontrollparameter für die Plasmamodellierung. Während in Gemischen aus NO und N2 mit allen Entladungen NOx-Abbau erzielt wird - maximal über 90% - gelingt dies in Gemischen, die zusätzlich Sauerstoff enthalten, nur unter Verwendung kurzer (<1 Mikrosekunde), intensiver (~MW) Pulse. Dann bleibt die Gastemperatur unter 1000 K, so dass keine thermische NOx-Bildung erfolgt und das hohe reduzierte elektrische Feld in der Entladung (>2*10^-19 Vm^2) führt zu einem großen Anteil an energiereichen Elektronen (>10 eV), die N2 dissoziieren können. Der entstehende atomare Stickstoff konnte als wichtigste Spezies für die NOx-Reduktion ermittelt werden. Insbesondere verbessert sich mit wachsender mittlere Elektronenenergie das Verhältnis zwischen reduzierenden N-Atomen und oxidierenden (also NOx bildenden) O-Atomen im Plasma. So können bis zu einem O2-Gehalt von etwa 10% NOx-Reduktionen erzielt werden, bei 2% O2-Gehalt und einer Energieeinkopplung von 80 J/l sogar 35%. Die Modellierung vermag die gemessenen Temperaturen und Reduktionen gut zu beschreiben und sagt für eine weitere Verringerung der Pulsdauer Steigerungen der NOx-Reduktion voraus.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik
Dokument erstellt am:	16.05.2002
Dateien geändert am:	12.02.2007
Promotionsantrag am:	16.05.2002
Datum der Promotion:	16.05.2002