Dokument: Laser Induced Desorption as Hydrogen Retention Diagnostic Method

Titel:	Laser Induced Desorption as Hydrogen Retention Diagnostic Method
Weiterer Titel:	Laserinduzierte Desorption als Diagnostikmethode für Wasserstoffrückhaltung
URL für Lesezeichen:	https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=39757
URN (NBN):	urn:nbn:de:hbz:061-20160927-114238-6
Kollektion:	Dissertationen
Sprache:	Englisch
Dokumententyp:	Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation
Medientyp:	Text
Autor:	Zlobinski, Miroslaw [Autor]
Dateien:	[Dateien anzeigen] Adobe PDF [Details] 45,64 MB in einer Datei [ZIP-Datei erzeugen] Dateien vom 26.09.2016 / geändert 26.09.2016
Beitragende:	Prof. Dr. Samm, Ulrich [Gutachter] Prof. Dr. Pretzler, Georg [Gutachter] Dr. Philipps, Volker [Betreuer/Doktorvater]
Stichwörter:	Fusion, Hydrogen, Deuterium, Tritium, Retention, Laser, Desorption, TEXTOR, PSI-2, Pilot-PSI, PADOS, PlaQ, ITER
Dokumententyp (erweitert):	Dissertation
Dewey Dezimal-Klassifikation:	500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik
Beschreibungen:	Laser Induced Desorption Spectroscopy (LIDS) is a diagnostic method to measure the hydrogen content in the surface of a material exposed to a hydrogen isotope (H, D, T) plasma. It is developed mainly to monitor hydrogen retention in the walls of magnetic fusion devices that have to limit the amount of their fuel tritium mainly due to safety reasons. The development of fusion increasingly focusses on plasma-wall interactions for which in situ diagnostics like LIDS are required that work during plasma operation and without tile removal. The method has first been developed for thin amorphous hydrocarbon (a-C:H < 500 nm) layers successfully and is studied in the present work on thick (15 μm) layers, carbon fibre composites (CFCs), bulk tungsten (W), W fuzz and mixed C/W materials. In LID a 3 ms Nd:YAG (1064 nm) laser pulse heats a spot of Ø3 mm with 500 MW/m² on W to 1800 K at the surface and thus above 1300 K within ca. 0.2 mm depth. On C materials (graphite, CFC, a-C:H) this temperature guarantees a nearly complete (>95%) desorption already within 1.5 ms pulse duration. The retained hydrogen atoms are desorbed locally, recombine to molecules and migrate promptly to the surface via internal channels like pores and grain boundaries. Whereas, in W the retained hydrogen atoms have to diffuse through the bulk material, which is a relatively slow process also directed into the depth. The desorbed hydrogen fraction can thus be strongly reduced to 18-91% as observed here. This fraction is measured by melting the central part of a previously heated spot ca. 40 μm deep with a Ø2 mm, 3 ms laser pulse, releasing the remaining hydrogen. W samples exposed to different plasmas in TEXTOR, Pilot-PSI, PSI-2, PADOS and PlaQ show that the desorption fraction of LID mainly decreases due to higher sample temperature during plasma exposure. The heat causes deeper hydrogen diffusion and/or stronger hydrogen trapping due to creation of traps with higher binding energy. Such effects can lead to the observed desorption fractions as simulations (TMAP7 code) of heat and H diffusion during the laser pulse show. These experiments are performed in a vacuum chamber outside the tokamak, where the desorbed gases are quantified by a quadrupole mass spectrometer, thus representing the ex situ method LID-QMS. In the tokamak TEXTOR the in situ diagnostic method LIDS is used utilizing the same physics for heating, desorption and surface modifications. Understanding the latter becomes important to mitigate material release into the plasma. Here, the quantification of the desorbed hydrogen is done by passive spectroscopy of the Balmer Hα and Dα light (656 nm) observed coaxially to the laser beam as a double line by a spectrometer and from the side by a camera with gated image intensifier using a narrow-band H&D filter. A simplified data evaluation has been developed which determines the plasma radius of the light intensity maximum of the LIDS light, takes the electron density and temperature at this radius measured by edge plasma diagnostics and looks up the corresponding quotient of ionisation to excitation rate S/XB(ne,Te) in a database (ADAS). A second factor takes into account the dominant plasma processes which yield only one atom from one hydrogen molecule for pure hydrogen release and even less for desorbed hydrocarbons. The combined light-to-particle conversion factor is ca. 30 H atoms/Hα photons which agrees with simulations of the LIDS light (ERO code). While the simulated spatial light distribution is very sensitive to the details of the plasma edge profiles, the total photon amount stays very constant, thus justifying the simplified data evaluation. The experimental FWHM of the light in toroidal/poloidal direction is 30-40 mm and has an e-folding decay length of 15-20 mm in radial direction. Its intensity maximum is typically at ne ≈ 4∙10^18 e−/m³ and kB Te ≈ 60 eV close to the last closed flux surface. A measurement series shows good reproducibility of LIDS with a standard deviation of ±13%, while the estimated uncertainty of a single LIDS measurement is −47% to +43%. LIDS measurements are also in agreement with results from LID-QMS, slow thermal desorption (TDS) or nuclear reaction analysis (NRA). The lower detection limit of LIDS is determined by the Hα background fluctuations in TEXTOR to 8∙10^20 H/m² for ohmic and 5∙10^21 H/m² for neutral beam heated plasmas for a Ø2.6 mm laser spot. The upper measurement limit due to local plasma cooling by the cooler desorbed gas lies at ca. 6∙10^22 H/m² for TEXTOR conditions. Laserinduzierte Desorptions-Spektroskopie (LIDS) ist eine Diagnostikmethode zur Messung des Wasserstoffgehalts in Materialoberflächen, die einem Plasma aus Wasserstoffisotopen (H, D, T) ausgesetzt sind. Sie wird vorwiegend zur Überwachung der Wasserstoffrückhaltung in den Wänden von magnetischen Fusionsanlagen entwickelt, um den hauptsächlich aus Sicherheitsgründen eingeführten Tritiumgrenzwert einzuhalten. Die Fusionsforschung konzentriert sich zunehmend auf Plasma-Wand-Wechselwirkungen, wofür in situ Diagnostiken wie LIDS benötigt werden, die während des Plasmabetriebs arbeiten und keinen Ausbau von Wandelementen erfordern. Die Methode wurde ursprünglich für dünne amorphe Kohlenwasserstoffschichten (a-C:H < 500 nm) entwickelt und wird in dieser Arbeit an dicken (15 μm) Schichten, Kohlefaserverbundstoffen (CFCs), Wolfram (W), W fuzz und gemischten C/W Materialien untersucht. Bei der Laserdesorption heizt ein 3 ms Nd:YAG-Laserpuls (1064 nm) einen Fleck von Ø3 mm auf W mit 500 MW/m² auf 1800 K an der Oberfläche und damit auf 1300 K bis in ca. 0,2 mm Tiefe auf. Auf C Materialien (Grafit, CFC, a-C:H) garantiert diese Temperatur eine fast vollständige (>95%) Desorption schon bei 1,5 ms Pulsdauer. Die adsorbierten Wasserstoffatome desorbieren lokal, rekombinieren zu Molekülen und wandern durch interne Kanäle wie Poren und Korngrenzen rasch zur Oberfläche. Dagegen müssen in W die adsorbierten Wasserstoffatome in einem relativ langsamen Prozess durch das Volumenmaterial diffundieren, der auch in die Tiefe gerichtet ist. Der Desorptionsgrad kann daher stark sinken, hier auf gemessene 18-91%. Er wird gemessen, indem der innere Bereich eines bereits erhitzten Flecks ca. 40 μm tief mit einem Ø2 mm, 3 ms Laserpuls aufgeschmolzen wird, wodurch der verbliebene Wasserstoff freigesetzt wird. In TEXTOR, Pilot-PSI, PSI-2, PADOS und PlaQ exponierte W Proben zeigen, dass der Desorptionsgrad bei LID hauptsächlich durch eine Erhöhung der Exponierungstemperatur sinkt. Die erhöhte Temperatur führt zu tieferer Wasserstoffdiffusion und/oder stärkerer Wasserstoffbindung durch Erzeugung von Bindungen mit höherer Bindungsenergie. Solche Effekte können zu den beobachteten Desorptionsgraden führen, wie Simulationen (TMAP7-Code) der Wärme- und Wasserstoffdiffusion während des Laserpulses zeigen. Diese Experimente werden in einer Vakuumkammer außerhalb des Tokamaks durchgeführt, wo die desorbierten Gase mittels Quadrupolmassenspektrometer quantifiziert werden und stellen daher die ex situ Methode LID-QMS dar. Im Tokamak TEXTOR wird die in situ Methode LIDS benutzt, die auf der gleichen Physik des Aufheizens, Desorbierens und der Oberflächenveränderungen beruht. Die Kenntnis der Letzteren wird wichtig um Materialfreisetzung ins Plasma zu vermeiden. Hier erfolgt die Quantifizierung des desorbierten Wasserstoffs mittels passiver Spektroskopie des Balmer Hα und Dα-Lichts (656 nm), das koaxial zum Laserstrahl mit einem Spektrometer als Doppellinie beobachtet und von der Seite mit einer bildverstärkten Kamera durch ein schmalbandiges H&D-Filter aufgenommen wird. Eine vereinfachte Datenauswertung wurde entwickelt, die den Plasmaradius des LIDS-Lichtmaximums bestimmt, die Elektronendichte und -temperatur dieses Radius aus Plasmaranddiagnostiken nimmt und deren zugehöriges Verhältnis von Ionisations- zu Anregungsrate S/XB(ne, Te) einer Datenbank (ADAS) entnimmt. Ein zweiter Faktor berücksichtigt die dominanten Plasmaprozesse, wonach ein Wasserstoffmolekül nur ein Atom hervorbringt bei reiner Wasserstofffreisetzung und noch weniger bei Kohlenwasserstofffreisetzung. Der gesamte Licht-zu-Teilchen Konversionsfaktor ist ca. 30 H-Atome/Hα-Photonen, was mit Simulationen des LIDS-Lichts (ERO-Code) übereinstimmt. Während die simulierte Lichtverteilung sehr sensibel auf die Details der Plasmaprofile reagiert, bleibt die Gesamtphotonenzahl sehr konstant, was die vereinfachte Datenauswertung rechtfertigt. Die experimentell bestimmte Halbwertsbreite des Lichts ist 30-40 mm in toroidaler/poloidaler Richtung und hat eine Abfalllänge von 15-20 mm in radialer Richtung. Sein Intensitätsmaximum liegt typischerweise bei ca. ne ≈ 4∙10^18 e−/m³ und kB Te ≈ 60 eV nahe der letzten geschlossenen Flussfläche (LCFS). Eine Messreihe zeigt die gute Reproduzierbarkeit von LIDS mit einer Standardabweichung von ±13%, während der abgeschätzte Fehler der Einzelmessung bei −47% bis +43% liegt. Die LIDS-Messwerte sind auch im Einklang mit Ergebnissen von LID-QMS, langsamer thermischer Desorption (TDS) oder Kernreaktionsanalysen (NRA). Die untere Nachweisgrenze von LIDS wird von den Hα-Untergrundfluktuationen in TEXTOR bestimmt zu 8∙10^20 H/m² für ohmsche und 5∙10^21 H/m² für neutralteilchengeheizte Plasmen bei einem Ø2,6 mm Laserfleck. Die obere Messgrenze, bedingt durch lokale Plasmakühlung aufgrund der kühleren desorbierten Gase, liegt bei ca. 6∙10^22 H/m² für TEXTOR-Bedingungen.
Quellen:	Aus dem Institut für Energie- und Klimaforschung - Plasmaphysik (IEK-4) der Forschungszentrum Jülich GmbH, für die Heinrich-Heine-Universität Düsseldorf Berichte des Forschungszentrums Jülich; 4396 ISSN 0944-2952 Forschungszentrum Jülich GmbH Zentralbibliothek, Verlag 52425 Jülich Institute of Energy and Climate Research Plasma Physics IEK-4 Jül-4396
Rechtliche Vermerke:	Gedruckt mit der Genehmigung der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät der Heinrich-Heine-Universität Düsseldorf Vollständig frei verfügbar über das Publikationsportal des Forschungszentrums Jülich (JuSER) unter www.fz-juelich.de/zb/openaccess This is an Open Access publication distributed under the terms of the Creative Commons Attribution License 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/), which permits unrestricted use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
Lizenz:	Urheberrechtsschutz
Bezug:	2016
Fachbereich / Einrichtung:	Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät » WE Physik » Laser- und Plasmaphysik
Dokument erstellt am:	27.09.2016
Dateien geändert am:	27.09.2016
Promotionsantrag am:	20.06.2016
Datum der Promotion:	15.07.2016