Dokument: Infrarot-Laserspektroskopie für den hochempfindlichen, isotopologenselektiven Nachweis von Spurengasen
| Titel: | Infrarot-Laserspektroskopie für den hochempfindlichen, isotopologenselektiven Nachweis von Spurengasen | |||||||
| URL für Lesezeichen: | https://docserv.uni-duesseldorf.de/servlets/DocumentServlet?id=18596 | |||||||
| URN (NBN): | urn:nbn:de:hbz:061-20110712-111158-3 | |||||||
| Kollektion: | Dissertationen | |||||||
| Sprache: | Deutsch | |||||||
| Dokumententyp: | Wissenschaftliche Abschlussarbeiten » Dissertation | |||||||
| Medientyp: | Text | |||||||
| Autor: | Heinrich, Kathrin [Autor] | |||||||
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| Beitragende: | Prof. Dr. Hering, Peter [Gutachter] Prof. Dr. Kleinermanns, Karl [Gutachter] | |||||||
| Stichwörter: | Laserspektroskopie, Spurengase | |||||||
| Dewey Dezimal-Klassifikation: | 500 Naturwissenschaften und Mathematik » 530 Physik | |||||||
| Beschreibungen: | Die Erkenntnis, dass Krankheiten nicht nur Änderungen im Blutbild einer Person verursachen, sondern auch die Zusammensetzung des menschlichen Atems verändern können, gewinnt in der modernen Medizin zunehmend an Bedeutung. So hat sich bereits der NO-Atemtest zur Diagnose von Asthma und zur Überwachung des Heilungsverlaufs erfolgreich etabliert. Der Nachweis der Konzentrationsänderungen dieser sogenannten Marker erfordet schnelle Sensoren mit hoher Selektivität und Empfindlichkeit.
Diese Arbeit befasst sich mit zwei Laserspektrometern, die sich für den Nachweis von Molekülen in kleinsten Konzentrationen eignen. Das Cavity-Leak-Out-Spektrometer wurde zunächst optimiert und anschließend in konkreten Anwendungen getestet. Hierzu wurde eine Temperaturstabilisierung aufgebaut, welche die Langzeitstabilität des Spektrometers um den Faktor 2 erhöht. Weiterhin wurde die Auswirkung der Bandbreite der Detektor-Verstärker-Kombination auf das gemessene Signal simuliert und so der optimale Startpunkt der Messung in Abhängigkeit von der Signalform bestimmt. Zur Bestimmung der Genauigkeit des Spektrometers bezüglich der HITRAN-Daten wurde die Linienstärke von HITRAN-Linien vermessen. Hierbei ergab sich eine Abweichung der gemessenen zu den theoretischen HITRAN-Linienstärken von <1,5%. In Zusammenarbeit mit der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt haben wir an einer Studie teilgenommen, die zum Ziel hat, die Auswertung von Messungen absoluter Konzentrationen mittels IR-Laserspektroskopie zu standardisieren und so die Vergleichbarkeit von Ergebnissen verschiedener Forschungsgruppen herzustellen. Ein Vergleich mit den anderen Forschergruppen steht noch aus. Das Laserspektrometer eignet sich außer für den hochsensitiven Nachweis bestimmter Moleküle auch zur Bestimmung des Isotopologenverhältnisses dieser Moleküle. Eine Charakterisierung des Systems bezüglich der Unsicherheit der Bestimmung des Isotopologenverhältnisses von NO, CO, CO2 und H2O zeigt, dass das Laserspektrometer eine sehr gute Alternative zur Isotopenmassenspektrometrie (IMS), der Standardmethode zur Messung von Isotopologenverhältnissen, ist. Darüber hinaus zeichnet es sich durch die Möglichkeit aus, das Isotopologengemisch in Echtzeit nachzuweisen. Die Empfindlichkeit des Spektrometers ist so hoch, dass erstmalig mit Laserabsorptionsspektroskopie das Isotopologenverhältnis von NO im nasalen Atem bestimmt werden konnte. Neben dem Nachweis des Isotopologs 15NO konnte erstmalig das seltenere Isotopolog 14N18O mithilfe der Laserabsorptionsspektroskopie im menschlichen Atem bestimmt werden. Dies eröffnet neue Möglichkeiten für die Forschung mit markierten Substanzen. Der Vergleich mit anderen Forschergruppen zeigt, dass die mit dem Cavity-Leak-Out-Spektrometer erzielten Ergebnisse die Ergebnisse anderer Forschergruppen übertreffen. Somit ist das Spektrometer eins der empfindlichsten überhaupt. Schließlich wurde ein neues Integrated-Cavity-Output-Spektrometer für den Nachweis von NO mit einem QCL aufgebaut. Der Nachweis im Spurengasbereich konnte erfolgreich erbracht werden.The scientific finding that diseases not only cause changes in the blood count of a person but also change the composition of a person's breath becomes more and more important. The NO breath test is already established for the diagnosis of asthma and for monitoring the recovery process. The detection of the changes of the concentration requires a fast sensor with high selectivity and sensitivity. This thesis deals with tracegas detection with two different laser spectrometers. At first, the cavity leak-out spectrometer was optimized. Afterwards it was tested for specific applications. For this the long-term stability was optimized by a factor of two with a temperature stabilization of the detection cell. Furthermore, the effect of the bandwidth of the detector-amplifier combination on the measured signal was simulated. In this way the optimal startpoint for the fitting routine depending on the form of the signal was determined. To determine the accuracy of the spectrometer, line intensities of the HITRAN database were measured. The difference between the measured and the theoretical data were <1,5%. In cooperation with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt, we participated in a study to standardize the evaluation of measurements with the aim of increasing comparability between different groups. A comparison with other groups follows. Beside the highly sensitive detection of several molecules, the laser spectrometer suits the determination of the isotope ratio of these molecules. A characterization of the system with respect to the uncertainty in the determination of the isotope ratio of NO, CO, CO2 and H2O shows that the laser spectrometer is a good alternative to the gold standard of measuring isotope ratios, the isotope mass spectrometry. Apart from this, it is possible to detect the isotope ratio with the spectrometer in real time. The sensitivity of the spectrometer is so high that we were able to determine the isotope ratio of NO in the nasal cavity with laser absorption spectroscopy for the first time. Beside the detection of the rare isotope 15NO, the laser absorption spectroscopy based detection of the rare isotope 14N18O in human breath was successful for the first time. The comparison with other research groups shows that the results achieved with the cavity leak-out spectrometer exceed the results of other research groups. Hence the spectrometer is one of the most sensitive that exist. Finally a new integrated cavity output spectrometer based on a QCL for NO detection was built. The NO detection in the range of trace gases was carried out successfully. | |||||||
| Lizenz: |  Urheberrechtsschutz | |||||||
| Fachbereich / Einrichtung: | Mathematisch- Naturwissenschaftliche Fakultät | |||||||
| Dokument erstellt am: | 12.07.2011 | |||||||
| Dateien geändert am: | 12.07.2011 | |||||||
| Promotionsantrag am: | 12.11.2010 | |||||||
| Datum der Promotion: | 04.05.2011 |
